乙烷二氧化碳氧化脱氢制乙烯cr-基催化剂的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文乙烷二氧化碳氧化脱氢制乙烯Cr-基催化剂的研究姓名：李宁申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：季生福20080603北京化工大学硕十学位论文乙烷二氧化碳氧化脱氢制乙烯C卜基催化剂的研究摘要由于对乙烯的需求日益增长，通过氧化脱氢用以实现乙烷向乙烯的催化转化技术也迅速增长。作为温室气体的二氧化碳也是一种温和氧化剂，应用于乙烷氧化脱氢反应中，可以消除催化剂表面的积碳，提高催化剂的催化性能。在本研究中，以硝酸铬为Cr源，硝酸铈为Ce源，正硅酸乙酯为Si源，采用溶胶．凝胶法制备

2、了xCr-yCe／Si02．G负载型催化剂，以FeCrAl合金薄片为金属基体，涂覆xC卜yCe／Si02一G催化剂胶体，制备了xCr．yCe／Si02-G从1203／FeCrAl金属基整体式催化剂，采用Ⅺm、BET、TPR等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征，在微型固定床反应器中对催化剂乙烷二氧化碳氧化脱氢制乙烯的催化性能进行了评价。评价结果表明，对xCr／Si02．G催化剂，Cr含量为5叭％的5Cr／Si02．G催化剂具有最好的催化活性；Ce的单组分催化剂均具有很高的乙烯选择性，Ce含量为l

3、O吼％时，乙烷转化率最高；xCr-yCdSi02．G以蛆20归eCr．触金属基整体式催化剂对乙烷C02氧化脱氢反应具有较好的活性和高温稳定性；7．5Cr／Si02．G／，A1203／F。eCrAlCr催化剂的稳定性很好。加入Ce活性组分后，乙烷的转化率稍有降低，但乙烯的选择性明显提高。催化剂的结构研究表明，Cr的含量大于5％时，Cr的物相为Cr203，但Cr含量较低时，检测不到Cr的物相；C晗量为5％的催化剂具有较大的比北京化工大学硕一t：学位论文表面积，Cr含量变大或变小催化剂的比表面积都会减

4、小；催化剂的孔径在2nm左右，并与Cr的含量关系不大；C晗量为5％的催化剂具有适宜的氧化还原性能，这可能有利于乙烷和二氧化碳的转化。Cr／Si02．G催化剂中添加了Ce02后，促进了催化剂表面上Cr物种的分散。活性组分在金属基催化剂表面上是高度分散的。关键词：溶胶．凝胶法，Cr-基催化剂，金属基催化剂，乙烷，C02，乙烯Ⅱ北京化工大学硕fj学位论文STUDYoNCr-BASEDCATALYSTSoVERTHEoXIDATIVEDEHYDROGENATIoNOFETHANE、ⅥTHC02ToETH

5、ENEABSTRACTTheprocessesofcatalyticc01wersionofethanetoethelenebyoxidatiVedehydrogenationareofincreasinginlportancebecauseofgrowingdemandforethene．Asoneofthem句orgreenhousegases，carbondioxidecanalsoact2usamildoxidant．Utilizationofca而ondioxi(1eintheoxid

6、atiVedehydrogenationof甜lanereaCtionscanretardgreatlycoked印ositiononthecatalystssurfaceandⅨ1llanceethaneconversionandetheneseIectiVity．Inthisinvestigatio玛aseriesofthexCr-yCe／Si02-Gcatalystswithdia’ereIltcllI’omiumandc甜umcontentwerepr印鲫edbysol—gelmetho

7、dusingc11I．omiumnitrateaschromiumsource，ceriumnitrateasceriumsourceandtetraethylorthosilicate(TEOS)assilicasource．xCr．yCe／Si02一G从1203／FeCrAlstmctllredcatalystswerepr印aredusingFeCrAlalloyfoilsassupport，A1203aswashcoatlayerandxCr—yCe／Si02一GasactiVecomp

8、onent．Thestrucmresoft11ecatalystswerecharacterizedusingXItD，BETandTPRtechniques．ThecatalyticperfomancesfortheoxidatiVeIlI北京化T大学硕十学位论文dehydrogenationofethanetoethenewithC02wereevaluatedinafixed-bedmicro．r．eactor．TheresultsofthecatalyticactiVityshownth