后处理温度对Sol-Gel法制备镍基负载型催化剂性能影响

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1、维普资讯http://www.cqvip.com7第6期无机化vo1．I5．No．6l999年儿月CH1NESE30URNAL0FNv．，l999后处理温度对Sol—Gel法制备的镍基负载型催化剂性能的影响朱毅青王占华吴泽彪赖梨芳林西平—————一—————一c／(江苏石油化l学院化l系，常州2I3016)以正硅酸乙酯、钛酸丁醢，硝酸镍为原料，用Sol—Gd法制备得到超细镍基负载型催化剂前体NiO／TiO．~一SiO：。采用BET、uV—Vis、FT-IR、XRD、TPR等方法，研究了焙烧温度对催化剂前体物化性施及其催化剂活性(苯加氢生成环巳烷反应)的影响。结果表

2、明：用Sol—Ge1法制备得到的NIO／TiO一SiO：的织构具有较高的热稳定性。随着焙烧温度的升高，比表面积、孔体积略有减少，表观堆密度增大。焙烧至923K时，该体系仍可保持较高的比表面积和孔体积(品耵340．17m·g一，≈0．206cm·g_。)。焙烧温度对NiO的物相结构有较大的影誓响。随着焙烧温度的升高，NiO散晶尺寸增大，NiO与载体之间的作用力亦增大，但在623~923K范围对催化剂的活性影响不大。焙烧温度至1023K时，部分NiO微晶转化为Ni~iO散晶，并且随着物相结构的变化，催化剂的活性下降关键词№型苎坚荧我型分粪号0引言催化在新型催化材料的研

3、究中，超微粒子负载型催化剂由于具有1-高、活性、高选择性及高的热稳定性等特点，已引起催化工作者的重视“]。超微粒子负载型催化剂通常采用气相沉淀法、溶胶一凝胶法、喷雾干燥法、超临界流体干燥法等制备技术进行制备。其中溶胶一凝胶法由于制备方法比较简单，不需要昂贵的设备，而且活性组份、载体组份可以同时在溶液中混匀(也可以分别制备)，因而具有溶液反应的特点，例如组份易于调变，各组份之间高度均匀等。制备得到的催化剂有独特的结构特征，优良的表面性能及优异的催化性能，近十几年来，已受到催化学术界的广泛关注，井成为国内外研究热点0]负载型镍基催化剂是工业上广泛应用的催化剂。但是，浸

4、渍法或共沉淀法制得的该类催化剂大多存在反应活性温度区域较窄、易烧结、耐热稳定性较差、抗硫毒性较差等问题。因此，研究开发具有优良催化性能的负载型镍基催化剂是有深远的意义的。其中，应用溶胶一凝胶法进行超细镍基负载型催化剂的制备及研究是一个有效途径。有关这方面的文献也屡有报道]找们用溶胶一凝胶法制备了Ni／TiO一SiOz超细负载型催化剂，主要应用于催化剂的加氢反应，收稿日期1999-07-28。收修改稿日期：1999-10-08。中国石化集团公司资助课题(No、2930

5、5)。*通讯联系^。第一作者；朱敷青，女．53岁，副教授I研究方向：So]-G法功托无机材料(超l

6、田粉悻及新型催化刑)。维普资讯http://www.cqvip.com·86·无机化学学报第l5卷前期的研究工作表明，该类催化荆具有很高的加氢反应活性，有优良的选择性和耐热稳定性本文主要研究后处理温度对该催化荆性能的影响。采用BET手段，研究了该体系织构的热稳定性，用XRD、DTA、TPR研究了焙烧温度对催化荆物相结构以及活性组份和载体问相互作用的影响，并用FT-IR、uV—Vis对它们的结构及配位状况进行了初步考察。最后，通过苯加氢生成环已烷的模型反应与它们的加氢反应性能进行了关联。1实验部分I．1催化剂样品的翩备以正硅酸乙酯(化学纯、上海五联化工厂)、钛酸丁酯

7、(化学纯、上海兴塔化工厂)、硝酸镍(分析纯、上海试剂厂)为原料，将正硅酸乙酯在一定条件下制或溶胶，然后加入计算量的钛酸丁酯和硝酸镍的醇溶液，搅拌至粘稠状，室温放置数小时后，得到绿色透明的湿凝胶。详细制备方法同文献[1。将制备得到的湿凝胶，用烘箱干燥后得干凝胶。将干凝胶分别在623K、723K、823K、923K、1023KII23K马福炉中焙烧4小时，得块状催化荆前体。研磨过筛，分别取0．83～0．35ram粒径的样品用于徽反评价。样品名称分别以N623、N723、N823、N923、N1023、NII23表示(在图中分别以a、b．c、d．e、f表示。催化荆的组成

8、为Ni：Ti：Si=l：I：4．7)。I．2催化剂表征用美国麦克公司的ASPA-2010型表面测定仪，N为吸附质，测定样品比表面积等织构参数用日本理学D／maxyBX射线衍射仪(40kV、5OmA、CuKa、Ni滤色片)测定样品物相结构。红外光谱测试是在美国Nicolet460E．S．PFT-IR光谱仪上进行的，KRr压片，测定渡数范围4000～6OOcIn～。紫外漫反射吸收光谱在岛津uV一240上进行，扫描范围190~800nIn，BaSO．白板作参比。D'rA—TG分析在理学DTA—TG分析仪上进行。TPR测试是在自制反应装置上进行的。使用上海分析仪器厂102

9、色谱热导检