kcl气溶胶对整体式镍基催化剂重整性能的影响

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1、第8卷第2期过程工程学报Vol.8No.22008年4月TheChineseJournalofProcessEngineeringApr.2008KCl气溶胶对整体式镍基催化剂重整性能的影响1,211,2111高妍，王铁军，王晨光，张琦，吴创之，马隆龙(1.中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室，广东广州510640；2.中国科学院研究生院，北京100049)摘要：采用分步浸渍法制备了以堇青石为载体的Ni−MgO/γ-Al2O3整体式催化剂，在800℃时，以300mL/minN2作为载气，将KCl沉积在催化剂上，考察碱

2、金属盐气溶胶对Ni−MgO/γ-Al2O3整体式催化剂重整净化生物质燃气性能的影响，并利用ICP,BET,XRD和SEM等测试手段对沉积前后的催化剂性能进行表征.结果表明，KCl沉积后的催化剂比表面积降低，催化剂的活性受到影响，CH4转化率降低，H2/CO也略有降低.750℃时，在模拟生物质燃气中添加KCl气溶胶，经过17h，CH4的转化率由88.56%降至32%，重整后H2体积分数由35.09%降至26.74%，CO体积分数由33.19%降至29.78%；而未添加KCl时，经过60h，CH4转化率始终保持在90%左右，重整后各气体组分基

3、本无明显变化.关键字：生物质粗燃气；催化重整；碱金属气溶胶中图分类号：TK6文献标识码：A文章编号：1009−606X(2008)02−0295−051前言盐气溶胶对催化剂的影响机理.目前还没有关于碱金属盐气溶胶对用于重整生物生物质作为一种清洁的可再生能源已受到越来越质气的整体式催化剂的活性影响的相关报道.在前期工多的重视，但由于其碱金属含量高，碱金属元素会在生[9]作的基础上，本工作采用Ni−MgO/γ-Al2O3整体式催化物质的热转化过程中形成化合物，如KCl,K2SO4,NaCl剂，考察生物质粗燃气重整反应体系中KCl气溶胶对催等，

4、这些物质一部分会与气化炉中的床料反应生成低熔化剂性能的影响，并结合BET,XRD和SEM等表征手[1]点的共晶化合物引起颗粒团聚，降低床内流化质量，段观察催化剂沉积前后的结构变化，为进一步研究工程一部分则以蒸汽的形式挥发析出，掺杂在气化产生的粗实践中碱金属盐对复杂的重整反应体系所产生的影响[2]燃气中，造成下游设备腐蚀.虽然在气化炉中添加吸奠定理论基础.收剂在短时间内可起到有效的吸收效果，但长时间使用2实验还是会受碱金属容量的限制，无法根本消除碱金属盐[3−5].粗燃气中碱金属盐的存在会对气化后续设备，如重2.1催化剂的制备[6]整反应器

5、等造成影响，甚至会导致重整催化剂失活.采用江苏省宜兴非金属化工机械厂生产的蜂窝式目前，对于碱金属气溶胶导致催化剂失活的研究主圆柱形堇青石为载体，物性参数见表1.未经处理的堇要集中在选择性催化反应和甲烷重整反应上，研究的重青石主要组成为2MgO⋅Al2O3⋅SiO2，比表面积为10.862点则放在如何准确模拟工程实践中碱金属盐气溶胶的m/g，平均孔径为4.10nm，孔径分布主要集中于中孔形成以及碱金属盐导致催化剂失活的机理这两方面.(17∼30nm).将堇青石浸入浓度为30%草酸溶液中，溶[7]Moradi等采用溶液喷射的方法，将碱金属盐沉

6、积在催液煮沸后约30min取出，经蒸馏水冲洗干净后干燥.采化剂上，研究了几种不同熔点的碱金属盐，如KCl,用大连路明纳米材料有限公司生产的超细γ-Al2O366.7K2CO3,K2SO4,ZnCl2等，对铂基整体式催化剂的性能影g(300∼600nm)与400mL乙醇配制浸渍液，在真空条件响，并结合催化剂的表征，说明碱金属气溶胶的沉积会下，浸渍载体1h，陈化干燥煅烧，并重复进行3次，导致催化剂表面结构产生变化，从而使其活性下降.再以1mol/L的Mg(NO3)2⋅6H2O溶液真空浸渍1h，陈[8]Larsson等通过静电场沉积的手段，提高

7、了碱金属的沉化24h，干燥，900℃煅烧，再以1mol/LNi(NO3)2⋅6H2O积量，并考察了实际工程中产生的灰分对催化剂的影溶液浸渍，方法同上，在850℃煅烧.制备好的催化剂响，通过动力学计算，证明静电场内的沉积方法比浸渍Ni−MgO/γ-Al2O3放入干燥器皿中备用.催化剂命名为方法更能有效模拟工程实践，有助于更好地了解碱金属MC，其化学成分组成见表2，物性参数见表3.收稿日期：2007−09−26，修回日期：2007−12−28基金项目：国家自然科学基金资助项目(编号：50506030)；广东省自然科学基金资助项目(编号：060

8、20449)作者简介：高妍(1983−)，女，陕西省西安市人，硕士研究生，热能工程专业；王铁军，通讯联系人，Tel:020-87057751,E-mail:wangtj@ms.giec.ac.