超声波辅助制备NiO-MCM-41催化剂及性能研究

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1、第33卷第10期可再生能源Vol.33No.102015年10月RenewableEnergyResourcesOct.2015超声波辅助制备NiO/MCM-41催化剂及性能研究蒋恩臣，李爽，秦丽元，贾月雯，罗立娜（东北农业大学工程学院，黑龙江哈尔滨150030）摘要：文章以介孔分子筛MCM-41为载体，采用超声波辅助浸渍法制备了镍基催化剂。利用X射线衍射、透射电子显微镜和氮气-吸附/脱附的表征方法对催化剂活性组分粒径大小、分散程度及催化剂结构进行了检测。将甲苯、环戊酮、乙酸、糠醛和愈创木酚的混合物作为生物油模型化合物，用于催化裂解试验及寿命与再生试验，考察超声波辅助浸渍法

2、对催化剂活性、使用寿命及再生性能的影响。结果表明：与普通浸渍法相比，超声波辅助浸渍法能促进催化剂活性组分粒径细化，分散度较高，催化剂比表面积较大；超声NiO/MCM-41催化剂在催化裂解试验中表现出较高的活性，且使用寿命较长，再生性能好。关键词：超声波；镍基催化剂；生物油；催化裂解中图分类号：TK6文献标志码：A文章编号：1671-5292（2015）10-1565-07DOI:10.13941/j.cnki.21-1469/tk.2015.10.0220引言Ni/MCM-41催化剂具有更好的催化活性和抗烧生物质热解技术因操作简单，要求条件温和，结能力。[1]，[2]且对生

3、物质的利用率高而备受青睐。生物质热浸渍法是将多孔性载体浸渍于活性组分盐溶解后所得生物油，因能量密度高，便于储存和运输液中，液体在毛细管压力的作用下进入载体孔道而具有较好的开发应用前景，同时，生物油热值较内，进而将活性组分负载到载体上。该方法操作简低、黏度较大、腐蚀性较强的缺点，使其难以被直单，负载量可控，但是制备的催化剂活性组分分散[3]，[4][12][13]接应用，需要对其进行提质改性处理。催化裂度通常较低，载体孔道容易被堵塞。曾永康在[5]~[7]解是生物油改性的常用方法，而如何研制出高催化剂制备过程中引入超声波，结果发现所制备效安全的催化剂是催化裂解技术的核心。催化

4、剂上的Pt金属的分散性及其对硝基苯加氢美国Mobil公司于1992年合成了M41S系反应的催化活性均得到明显提高。因此，本文采用列氧化硅（铝）有序介孔材料，其中MCM-41分子超声波辅助的方法制备了高分散的NiO/MCM-41筛因具有规则且有序的孔道结构、较大的比表面催化剂，并考察超声波辅助对催化剂性能的影响。积、可调节的孔径和酸度、较高的热稳定性而受到1材料与方法[8]，[9]广泛关注。由于纯硅的MCM-41酸度较低，催1.1试验材料化性能较差，因此，须通过改性的方法来使其产生MCM-41分子筛购于南开大学分子筛厂，为活性位点，提高表面酸性。将过渡金属Ni或其氧白色粉末状

5、固体，愈创木酚（纯度≥99.0%）和环化物（NiO）负载到分子筛上可以显著提高分子筛戊酮（纯度≥99.0%）购于天津光复精细化工研究的催化性能，且价格相对低廉，是一种常见的分子所，甲苯（纯度≥99.5%）和乙酸（纯度≥99.5%）购[10][11]筛改性的方法。张加赢分别以MCM-41，Al2O3于天津市天力化学试剂有限公司，糠醛（纯度≥和SiO2为载体，利用浸渍法制备了不同镍负载量99.0%）购于天津市福晨化学试剂厂，六水合硝酸的甲烷化催化剂，并对其活性进行测试，结果表镍（纯度≥98.0%）购于广州市西陇化学试剂有限明：与Ni/Al2O3和Ni/SiO2相比，相同镍负载量

6、的公司，N2（纯度≥99.99%）购于哈尔滨市通达特种收稿日期：2015-05-04。基金项目：国家科技支撑课题（2014BAD06B04）；中国博士后科学基金（2012M520698）；黑龙江省青年科学基金（QC2015049）；黑龙江省博士后基金项目（LBH-Z12031）；黑龙江省教育厅科学技术研究项目（12531002）；东北农业大学青年才俊项目（14QC36）。通讯作者：秦丽元（1982-），女，副教授，主要从事生物质能源转化和利用研究。E-mail：qinliyuan2006@163.com·1565·可再生能源2015，33（10）气体有限公司，试验用水为去离

7、子水。环戊酮、乙酸、糠醛和愈创木酚）的等体积混合物[14]，[15]1.2试验方法作为生物油模型化合物，分别以无负载的1.2.1催化剂制备MCM-41分子筛、NiO/MCM-41催化剂和超声将一定量的Ni（NO3）2·6H2O溶于去离子水NiO/MCM-41催化剂来进行催化改性试验。试验中，配置成一定浓度的Ni（NO3）2溶液，在超声波装置如图1所示。发生装置（KQ-200KDE，昆山市超声仪器有限公调节阀注射泵司）中于90kHz的频率下超声处理15min，缓慢气体流量计石英管反应器加入MCM-41分子筛后继续超声