直接甲酸燃料电池阳极Pd基多元复合催化剂的研究

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1、学校代号10532学号S151100975分类号密级硕士学位论文直接甲酸燃料电池阳极Pd基多元复合催化剂的研究学位申请人姓名吴密密培养单位化学化工学院导师姓名及职称董奇志副教授学科专业物理化学研究方向电化学与材料学论文提交日期2018年5月21日学校代号：10532学号：S151100975密级：湖南大学硕士学位论文直接甲酸燃料电池阳极Pd基多元复合催化剂的研究学位申请人姓名：吴密密导师姓名及职称：董奇志副教授培养单位：化学化工学院专业名称：物理化学论文提交日期：2018年5月21日论文答辩日期：2018年5月29日

2、答辩委员会主席：陈金华教授StudyofPd-basedmulti-componentcompositecatalystfordirectformicacidfuelcellbyWUMimiB.S.(AnQingNormalUniversity)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofScienceinPhysicalChemistryintheGraduateSchoolofHunanUniver

3、sitySupervisorProfessorDONGQizhiMay,2018湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的

4、复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密□，在______年解密后适用本授权书。2、不保密。（请在以上相应方框内打“√”）作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日I直接甲酸燃料电池阳极Pd基多元复合催化剂的研究摘要直接甲酸燃料电池因甲酸具有安全无毒、低渗透率等优势而引起了广泛的关注。催化剂是燃料电池核心，常用的甲酸氧化阳极催化剂有Pt基催化剂和Pd基催化剂。大量研究

5、表明，与Pt基催化剂相比，Pd基催化剂更适合做甲酸氧化阳极催化剂。然而，进一步的研究表明Pd催化剂存在催化稳定性不高等缺点。因此，提高Pd催化剂的性能成为直接甲酸燃料电池研究领域的热点。众所周知，催化剂的性能受到其组成和形貌结构的影响。近年来，大量的研究表明通过向Pd催化剂引入贱金属元素以及控制催化剂的形貌结构能有效提高催化剂的性能。本论文从催化剂的成本、活性和稳定性等方面入手，研究了贱金属Sn、Cu以及催化剂的微观形貌结构对催化剂性能的影响。主要内容如下：(1)以碳化钛为载体，通过液相浸渍还原法制备了不同比例的Pd

6、Sn/TiC催化剂，研究了金属Sn对Pd催化剂性能的影响，并探讨了PdSn/TiC催化剂中Pd/Sn的最佳比例和可能的催化机理。研究结果显示，金属Sn的引入能提高催化剂的分散性，且Pd和Sn之间的协同效应和电子效应有效提高了催化剂的活性和稳定性。当Pd/Sn原子比为2:1时，催化剂表现出最佳的催化效果。研究还发现，SnOx的存在能有效增强催化剂的抗中毒性能。(2)在PdSn二元催化剂的基础上，添加第三种金属Cu，采用液相还原法制备得到不同比例的PdSnCu/TiC催化剂，并研究了其对甲酸氧化催化的性能。研究结果表明，

7、Cu的加入使催化剂的活性、稳定性以及抗CO中毒能力进一步增强，且Pd2Sn1Cu1/TiC的催化性能是最佳的。这主要是因为Cu或CuOx能在低电位下分解水产生羟基，促使吸附在催化剂粒子表面的CO转化为CO2，削弱了CO中毒现象，从提高催化剂的性能。(3)在常温下，用硼氢化钠作还原剂，采用液相还原法制备得到不同比例的PdSn纳米海绵(PdSnNSs)。采用物理方法和电化学方法对催化剂进行了表征。研究结果表明，与PdSn/TiC相比，PdSnNSs催化剂对甲酸氧化表现出更优秀的活性和稳定性。这可能是因为PdSnNSs的多

8、孔结构使得催化剂的比表面积增大，从而提高了催化剂的活性。而催化剂稳定性的提高可以归因两个方面：一方面是PdSnNSs具有特殊的多孔结构；另一方面是PdSnNSs做催化剂时不需要载体负载，从而避免了载体带来的不良影响。关键词：PdSn纳米粒子；PdSnNSs；双功能机理；电子效应；甲酸电催化氧化II硕士学位论文AbstractDirectform