直接醇类燃料电池新型阳极催化剂材料的研究

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1、南京航空航天大学硕士学位论文摘要直接甲醇燃料电池(DMFC)具有燃料易运输与存储、重量轻、体积小、结构简单、能量效率高和低污染等优点，在移动电源、电动汽车等领域具有广阔的发展前景。然而DMFC的常用燃料甲醇在阳极上氧化速率缓慢及甲醇渗透等问题是阻碍DMFC进程的两大技术难题。本论文主要研究DMFC中阳极催化剂制备的新方法和新材料，考察了不同制备参数和碳材料对催化剂金属粒子的合金化程度、平均粒径、相对结晶度、分散度和阳极催化剂的电化学活性的影响。1.用络合还原法制备DMFC阳极催化剂Pt-Ru/CMK-3，并研究了其对甲醇氧化的电催化活性。络合还原法即使用THF和H2O的混合溶剂。由于THF能与

2、H2PtCl6形成络合物，使H2PtCl6和RuCl3的还原电位相近，H2PtCl6和RuCl3基本上可同时还原，制得的Pt-Ru/CMK-3催化剂中Pt-Ru粒子具有高的合金化程度。另外，由于THF和H2O之间的氢键作用，THF和H2O能形成分子团簇，该分子团簇体积较大，能阻止Pt-Ru粒子的团聚。所以，用络合还原法比在水溶液中制得的Pt-Ru/CMK-3催化剂中的Pt-Ru粒子的平均粒径小很多，对甲醇氧化的电催化活性也高。2.比较了不同碳载体负载的Pt-Ru/C催化剂对甲醇的电催化氧化行为。其中介孔/大孔二级孔道碳材料不但可以提供物质催化和吸附时所需的介孔结构，也可以提供物质传输过程中所需

3、要的大孔结构，制得的Pt-Ru/二级孔道碳催化剂中Pt-Ru粒子平均粒径较小、相对结晶度较低，并表现出对甲醇高的氧化电催化活性。3.发现用络合还原法制得的Pt-Ru/CMK-3催化剂对乙醇氧化的电催化活性要远高于商品化E-TEK的Pt-Ru/C催化剂，表明合金化程度的提高也有利于提高对乙醇氧化的电催化活性。关键词：直接甲醇燃料电池，Pt-Ru/CMK-3催化剂，Pt-Ru/大孔碳，Pt-Ru/二级孔道碳，合金化程度i直接醇类燃料电池新型阳极催化剂材料的研究ABSTRACTDirectmethanolfuelcell(DMFC)possessesthewideapplicationprospec

4、tasthepowersourceintheportableelectronicproductsandelectricvehicleetc.,duetothefacilitatedtransportationandstorageofthefuel,lightweightandsmallvolume,inherentsimplicityofthestructure,thehighenergyefficiencyandlowpollution.However,atpresent,thepoorkineticsoftheanodicreactionofthecommonlyusedfuelandme

5、thanolcrossoverarethetwokeytechiniqueissueshinderingthecommercialapplicationofDMFC.Inthisdissertation,anovelpreparationmethodandnewmaterialsoftheanodiccatalystswasinvestigatedandtheeffectsoftheseveralpreparationvariablesandvariousnewcarbonmaterialsonthealloyingextent,theaveragesize,therelativecrysta

6、llinityandthedistributionofthemetalparticlesandtheelectrocatalyticactivityandstabilityoftheanodiccatalystswerestudied.Themainresultsobtainedareasfollows:1.ThepreparationoftheanodiccatalystPt-Ru/CMK-3usingthecomplexreductionmethodandtheelectrocatalyticactivityofthePt-Ru/CMK-3catalystpreparedforthemet

7、hanoloxidationwereinvestigated.ItwassuggestedthatwhenthePt-Ru/CMK-3catalystispreparedwiththecomplexreductionmethod,themixtureoftetrahydrofuran(THF)andH2Oisused.BecauseTHFcanformthecomplexwithH2PtCl6,t