CuO-ZrO2改性卤素活化生物质炭脱除烟气中Hg0的实验研究

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1、学校代号10532学号S150300428分类号X511密级硕士学位论文CuO-ZrO2改性卤素活化生物质炭脱除烟气中Hg0的实验研究学位申请人姓名汤乐培养单位环境科学与工程学院导师姓名及职称李彩亭教授学科专业环境科学与工程研究方向大气污染控制工程论文提交日期2018年5月25日学校代号：10532学号：S150300428密级：湖南大学硕士学位论文CuO-ZrO2改性卤素活化生物质炭脱除烟气中Hg0的实验研究学位申请人姓名：汤乐导师姓名及职称：李彩亭教授培养单位：环境科学与工程学院专业名称：环境科学与工

2、程论文提交日期：2018年5月25日论文答辩日期：2018年6月3日答辩委员会主席：牛承岗教授ExperimentstudyonremovalofElementalmercuryfromfluegasbyCuO-ZrO2modifiedhalogenactivatedbio-charbyTangLeB.E(WuHanUniversityoftechnology)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofM

3、asterofEngineeringinEnvironmentalScienceandEngineeringintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorProfessorLiCaitingMay,2018CuO-ZrO02改性卤素活化生物质炭脱除烟气中Hg的实验研究摘要Hg0具有剧毒性、易挥发性和生物积累性，汞污染对人类和环境有重大危害，因此受到全世界瞩目关注。Hg0的主要来源是煤炭燃烧，中国是煤炭开发和消耗大国，必须立刻投身于汞污染控制进程中。中国2015

4、年颁布《火电厂大气污染物排放标准》将汞及其化合物排放量限制到0.03mg/m3。现阶段燃煤烟气脱汞技术研究主要涵盖三个方面：燃烧前脱汞、燃烧中脱汞和燃烧后脱汞，其中燃烧后脱汞技术研究最为突出。活性炭喷射法（ACI）被认为是目前进行烟气脱汞的最主要的方法，但ACI存在的主要问题是消耗量大，利用率低，这会大大增加成本。为了发展一种低成本并且在宽温度范围内都拥有较高脱汞效率的催化剂，本文以生物质为原材料热解制得生物质炭，经NH4Cl活化后得到Cl-BC载体，再用浸渍法将CuO-ZrOo2负载到载体上制备得到Cu

5、-Zrx/Cl-BC系列催化剂。在60-270C下考察了催化剂各组分、金属氧化物负载量对催化剂脱汞的影响，确定了Cu-Zro10/Cl-BC为本研究最佳催化剂，它在120C下的脱汞效率可达到98.87%。紧接着本文以Cu-Zr10/Cl-BC为对象做了O2、NH3、SO2、H2O的影响实验和稳定性实验。O2对催化剂脱汞有促进作用，特别是在高温条件下，因为它可以产生晶格氧并参与脱汞反应。NH3、SO2和H2O对脱汞反应有一定的抑制作用，主要原因是它们与Hg0之间的竞争吸附。但是Cu-Zr10/Cl-BC表现

6、出较强的抗水、抗硫性能以及稳定性。另外还总结出催化剂脱汞在低温时主要依靠吸附作用，在高温时氧化作用会逐渐增强。本文还采用扫描电镜分析（SEM），比表面积（BET），X射线衍射分析（XRD），H2程序升温还原（H2-TPR），X射线光电子能谱（XPS）和傅里叶转换红外光谱（FTIR）等表征手段对催化剂的理化特征进行分析，表征结果显示Cu-Zr10/Cl-BC出色的脱汞能力归功于它的低结晶化、强的氧化还原能力以及完美的结构特征，CuO和ZrO2之间的相互作用是关键。最后本研究综合实验数据和表征分析结果对Cu-

7、Zr10/Cl-BC的脱汞机理进行了初步讨论。脱汞机制基本分为三条反应线路，其中Cl的活化作用，以及Cu在两个价态之间的变化CuO(Cu2+)↔Cu+2O(Cu)是脱汞的关键。关键词：生物质炭；NH4Cl；CuO-ZrO2；单质汞；吸附；氧化II硕士学位论文AbstractElementalmercury(Hg0)hasattractedagreatdealofconcernduetoitstoxicity,volatilityandbio-accumulation.Itwillleavebadeffec

8、tonbothhumanandtheenvironment.ThemainsourceofHg0iscoalcombustion.Chinaisthecountrythatexploitandconsumealargenumberofcoaleveryyear.Itmustcommititselftocontrolthemercurypollutionimmediately.In2015,Chinaintroducedthe“