mno_x-ceo_2改性活性焦脱除燃煤烟气中hg~0的实验研究

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1、学校代号10532学号S12031033分类号密级硕士学位论文MnOx-CeO2改性活性焦脱除燃煤烟0气中Hg的实验研究学位申请人姓名谢银娥培养单位环境科学与工程学院导师姓名及职称李彩亭教授学科专业环境工程研究方向大气污染控制工程论文提交日期2015年05月25日学校代号：10532学号：S12031033密级：湖南大学硕士学位论文MnOx-CeO2改性活性焦脱除燃煤烟气0中Hg的实验研究学位申请人姓名：谢银娥导师姓名及职称：李彩亭教授培养单位：环境科学与工程学院专业名称：环境工程论文提交日期：2015年05月25日论文答辩日期：2015年06月10

2、日答辩委员会主席：杨春平教授博导Experimentalstudyonremovalofelementalmercuryfromcoal-firedfluegasbyMnOx-CeO2modifiedactivatedcokebyXieYineB.E.(ChangshaUniversity)2011AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinEnvironmentalScienceandEngineeringinthe

3、GraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorProfessorLiCaitingMay,2015湖南大学学术论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加Ｗ标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中抖明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。＂作者签名：巧日期：年／月乂日学位论文版枚使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留

4、、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，先许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可臥将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进巧检索，可＾采用影印、缩印或扫描等复制手段［保存和汇编本学位论文。本学位论文属于１、保密□，在年解密后适用本授权书。＿＿＿２、不保密日。’“＂（请在Ｗ上相应方框内打Ｖ）：ｒ月＾曰作者签名：曰期年＾导师签名Ｈ期：年月作日］＼0MnOx-CeO2改性活性焦脱除燃煤烟气中Hg的实验研究摘要汞是一种严重危害环境和人体健康的全球性污染物之一，它具

5、有易挥发性、重毒性、持久性和生物积累性。燃煤大气汞排放是汞污染的重要人为来源，而0在燃煤烟气中，元素汞（Hg）又是最主要和最难控制的汞形态，因此，研究0一种能有效去除燃煤烟气中Hg的吸附-催化剂具有非常重要的意义。因此，本文在脱硫用活性焦上负载MnOx和CeO2，以此作为吸附-催化剂来脱除模拟燃0煤烟气中的元素汞（Hg），以期开发出一种能在含HCl很低的燃煤烟气中高效0脱除Hg的吸附-催化剂。本研究运用浸渍法制备了一系列负载MnOx和CeO2的活性焦样品，研究了0不同活性组分、MnOx和CeO2的负载量以及温度对Hg脱除效率的影响，同时0考察了不同烟

6、气组分（O2、NO、SO2、H2O）对Hg脱除效率的影响。对反应前后的样品进行BET、XRD、XPS以及Hg-TPD表征，通过表征结果分析样品的理化特征。最后根据实验结果及表征结果，对MnCe/AC脱汞的机理进行分析和推断。实验结果表明：与原始活性焦相比，负载了MnOx和CeO2的活性焦样品的脱汞能力大大提高，活性组分对脱汞性能的影响很大，同时负载MnOx和CeO2的活性焦比单独负载MnOx或CeO2的活性焦脱汞性能强，这表明MnOx和CeO2对汞的脱除具有协同作用。MnOx和CeO2的最佳负载量为6%，最佳反应温度为190℃。当反应温度为190℃时

7、，无论是在N2+O2气氛中，还是在模拟烟气0条件下，6%Mn-Ce/AC对Hg的脱除效率都能达到90%以上。另外，不同的烟00气组分对Hg的脱除效率都有一定程度的影响，其中，O2和NO对Hg的脱除00起促进作用，H2O会抑制Hg的脱除。SO2对Hg脱除的影响与O2的存在与否0有很大关系，当O2不存在时，SO2会严重抑制Hg的脱除，而当加入O2后，这种抑制作用会大大减小。通过对进行脱汞反应后的6%Mn-Ce/AC进行XPS0分析以及Hg-TPD分析，发现Mn-Ce/AC表面汞的形态为Hg以及HgO，其中0HgO是最主要的汞形态，此结果表明，Mn-Ce/

8、AC脱Hg的过程包括吸附和催化氧化，催化氧化起主要作用。而且，样品表面的晶格氧以及化学吸附氧或OH00官能团