活性炭对模拟烟气中汞的脱除及其形态转化的实验与机理研究

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1、分类号TK22密级单位代号10256学号ys1210121002硕士学位论文DissertationforMaster’sDegree活性炭对模拟烟气中汞的脱除及其形态转化的实验与机理研究学位申请人:曹银霞指导教师:吴江教授学科专业:动力工程及工程热物理热能工程学位类别:工学硕士所属院系:能源与机械工程学院2015年3月分类号TK22密级单位代号10256学号ys1210121002上海电力学院硕士学位论文活性炭对模拟烟气中汞的脱除及其形态转化的实验与机理研究学位申请人:曹银霞指导教师:吴江教授学科专业:动力工程及工程热物理热能工程学位类别:

2、工学硕士论文定稿日期:2015.3上海电力学院位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:日期:2015年月日上海电力学院学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。

3、本人授权上海电力学院可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□,在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密□。(请在以上方框内打“√”)学位论文作者签名:指导教师签名:日期:2015年月日日期:2015年月日摘要活性炭对模拟烟气中汞的脱除及其形态转化的实验与机理研究摘要煤炭在能源生产和消费结构中占据主导地位,然而在其燃烧的过程中不可避免的会产生各种污染物,燃煤汞污染物的控制已经得到各国的广泛关注,活性炭脱汞的研究技术是较为成熟且应用较为广泛,但是活性炭脱汞行为及其机

4、理的研究还不够成熟,本文从活性炭表面物理特性、化学特性及烟气组分这三个方面对脱汞能力的影响进行了研究,同时结合吸附动力学模型分析研究改性活性炭对汞的吸附过程,旨为制备低成本、高吸附容量的活性炭提供理论依据。选取煤质和木质活性炭,利用水平炉进行高温脱附制备脱附活性炭,再利用苯甲酸溶液进行浸渍改性处理,制备改性活性炭。并采用比表面积及孔径分析(BET)、扫描电镜与能谱分析(SEM/EDS)、傅里叶红外光谱分析(FTIR)以及X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段来检测不同活性炭样品的比表面积、孔隙结构、表面元素种类、表面含氧官能团等物理化学特性

5、的变化情况。结果表明:(1)脱附后的活性炭仍然拥有较大的表面积及微孔结构,改性后其比表面积,微孔体积等物理参数都明显减小。(2)脱附之后活性炭表面氧元素所占比例明显减少,可以视为完全去除,改性后活性炭表面的氧元素含量明显增加。(3)活性炭脱附之后其表面大部分含氧官能团数量减少,有的几乎消失,改性后活性炭表面含氧官能团数量明显增加,随着负载量的增加,羰基、羧基及内酯基的含量增加,而酚羟基含量减少。研究了活性炭表面的物理特性及化学特性对汞吸附性能的影响,结合表征手段进行分析,揭示了表面含氧官能团在活性炭脱汞过程中的作用机理。结果表明:(1)高温脱

6、附后的活性炭其脱汞能力基本为零,而其仍然拥有较大的表面积及微孔结构,说明活性炭的物理结构并不是影响汞吸附的因素,表面的含氧官能团对其影响很大,起到关键作用。(2)改性后的活性炭对汞的吸附能力明显提高,其对汞的吸附主要表现为化学吸附,同时根据XPS、FTIR、EDS等表征结果结合实验结果得出,羰基、羧基及内酯基对汞的吸附起到促进作用,而酚羟基起抑制作用。研究了烟气组分对活性炭脱汞性能的影响,并得出相应的规律。结果表明:O2的存在对汞的脱除率会有一定的提高。烟气中的HCl能够明显提高活性炭的脱汞能力,在N2/HCl/O2工况下,活性炭对汞的脱除效

7、率进一I上海电力学院硕士学位论文步提高。烟气中的NO的也能够大大提高汞的脱除能力。SO2降低了活性炭对汞的吸附能力,且在N2/SO2/O2的工况下,其对汞的脱除率更差,SO2容易和活性炭表面的含氧官能团结合,从而与元素汞形成竞争吸附,导致活性炭吸附能力的降低。由于活性炭表面存在大量的含氧官能团,同时也存在许多不饱和键,这些活性位显示出极强的反应活性,在单一气体存在的情况下,活性炭对汞的吸附过程遵循Eley-Rideal反应机理。采用吸附动力学模型研究改性后的活性炭对汞的吸附过程,求得动力学参数,并得到相应的吸附机制。结果表明:准二阶吸附动力学

8、模型可以很好的描述改性活性炭对汞的吸附过程,活性炭对汞的吸附速率主要是由化学反应速率所控制。关键词:汞,活性炭,含氧官能团,模拟烟气,吸附动力学IIABSTRACT

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