改性半焦低温下脱除烟气中NO_x

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1、化工进展2009年第28卷增刊CHEMICALINDUSTRYANDENGINEERINGPROGRESS·155·改性半焦低温下脱除烟气中NOx王萍，于英民，李春虎（中国海洋大学化学化工学院海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东青岛266100）摘要：采用硝酸改性、氢氧化钠改性、臭氧化改性等多种方法制备半焦吸附剂，并利用固定床反应器对其脱硝性能进行评价。结果表明，适宜的臭氧化和碱液处理能显著增强半焦吸附剂的脱硝性能，最佳脱硝穿透时间为15.3h，NO转化率能达到95.8%。关键词：烟气脱硝；半焦；改性

2、氮氧化物（NOx）是主要的大气污染物之一，1.2.2半焦的NaOH改性是诱发光化学烟雾和酸雨的重要前体。现在全球的将一定量一定粒度的半焦放入三口圆底烧瓶，NO（xNO约占90%～95%）排放量已达35～58Mt/a，加入一定体积、一定浓度的氢氧化钠溶液，恒温水其中95%以上来自化石燃料的燃烧过程。半焦是弱浴中热处理一定时间，取出后冲洗至一定pH值，黏性煤低温干馏的产物，因未完全热解，内部含有特定温度下干燥，高温300℃、700℃焙烧即得到较多的氧和氢，适于改性活化，且价格远低于活性半焦吸附剂，分别记为FN30

3、0和FN700。炭，因此半焦可作为活性炭的优良替代材料。半焦1.2.3半焦的臭氧化改性的活化反应过程实际上是一个氧化过程，当半焦中将一定量一定粒度的半焦放入聚酯U形管中，的某些物质被氧化清除后，就可形成适宜的孔结构一定温度下通入臭氧活化，高温700℃焙烧即得到和表面组织。本文研究了硝酸改性、氢氧化钠改性、半焦吸附剂，记为FO700，将HNO3和NaOH改性臭氧化改性等多种改性方法制备的半焦吸附剂，考干燥后的样品在相同条件下臭氧活化，分别在高温察不同改性方法对半焦吸附剂脱除烟气中NOx的影300℃、700℃焙烧

4、制得半焦吸附剂，制得的半焦响。吸附剂记为FHO700、FNO700。1.3活性评价装置1实验部分活性评价在如图1所示，将5ml改性半焦吸附1.1实验原理剂装入固定床反应器中，反应温度90℃，空速800－13实际烟气中含有的氮氧化物包括NO、NO2、h，NO体积浓度400～470mL/m，O2含量5%。N2O、N2O3等，其中NO对环境的污染最大。研反应气体（NO、N2、O2）由质量流量计和转子流究表明，NO除生成络合物外，无论在水中还是碱量计控制，经预热器（预热器温度控制在90℃）经液中都不吸收。为了有效的治

5、理含NOx废气，需预热后，进入反应器，反应器入口和出口的NO浓将烟气中的NO部分氧化成NO2，使NOx氧化度度由M-9000烟气分析仪测定。（NO2占NOx的体积分数）达到50%～60%（此时对NOx的吸收率最高），然后再进行吸附。本实验中利用烟气中的氧气以及半焦载体表面的含氧官能团，将NO氧化为NO2，吸附在半焦吸附剂孔道内。1.2吸附剂制备1.2.1半焦的HNO3氧化改性将一定量一定粒度的半焦放入三口圆底烧瓶，加入一定体积、浓度的硝酸，恒温水浴中加热一定图1脱硝活性评价装置图时间，取出后用水反复冲洗至一定

6、ph值，特定温度1—转子流量计；2—质量流量计；3—增湿器；4—混和器；5—预热器；下干燥一定的时间，高温300℃、700℃焙烧即得6—炉子；7—反应器；8—石英棉；9—吸附剂；10—程序控温装置；到半焦吸附剂，分别记为FH300和FH700。11—采样分析·156·化工进展2009年第28卷1.4脱硝活性指标半焦的比表面积。所以，硝酸改性后再经高温700℃（1）实验采用NO的转化率作为评价吸附吸附煅烧处理的半焦脱硝活性更高。剂脱除NO性能的指标。2.2NaOH改性对半焦吸附剂脱硝性能的影响cc0x−从图3中

7、可以看出经NaOH改性后再经700℃η=×100%c0煅烧的半焦FH脱硝性能最好，300℃煅烧的半焦700其中：η为NO转化率，%；C0为反应器入口FH300脱硝性能次之，而经NaOH直接改性的半焦33NO浓度，mL/m；Cx为反应器出口NO浓度，mL/m。[3]FN脱硝性能最差。李春雪研究表明经KOH改性（2）穿透时间为从实验开始到反应器出口气体的活性炭在脱除NOx过程中，C—O在吸附脱除达到指定转化率（50%）的时间。NOx中起了主要作用，其次是C=O，而O=C—O2实验结果及分析的作用不明显。AC-K经

8、KOH浸渍处理后，表面C=O和O=C—O增加，且C=O增加最多，而2.1HNO3改性对半焦吸附剂脱硝性能的影响[4]C—O含量减少。ToshiroOtowa在石油焦中加入过硝酸是一种非常强的氧化剂，具有非常强的侵量的KOH，成型后在400℃下脱水，再在氮气气氛蚀剂，能够脱除原料半焦中的灰分，增加微孔结构，中于600～900℃活化，结果发现KOH和碳的比率且硝酸使炭表面氧化，增加表面含氧官能团的含氧越