有机叠氮化物4-叠氮苯甲酸和叠氮磷酸二苯酯的高压研究

有机叠氮化物4-叠氮苯甲酸和叠氮磷酸二苯酯的高压研究

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时间:2019-05-16

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1、分类号:O521单位代码:10183研究生学号:2015932034密级:公开吉林大学硕士学位论文(学术学位)有机叠氮化物4-叠氮苯甲酸和叠氮磷酸二苯酯的高压研究Highpressurestudiesonorganicazide4-azidebenzoicacidanddiphenylphosphorylazide作者姓名:韩雪专业:凝聚态物理研究方向:高压物理指导教师:祝洪洋副教授培养单位:物理学院2018年5月有机叠氮化物4-叠氮苯甲酸和叠氮磷酸二苯酯的高压研究Highpressurestudiesonorganicazide4-azideb

2、enzoicacidanddiphenylphosphorylazide作者姓名:韩雪专业名称:凝聚态物理指导教师:祝洪洋副教授学位类别:理学硕士答辩日期:2018年5月31日未经本论文作者的书面授权,依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人,均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用(但纯学术性使用不在此限)。否则,应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交学位论文,是本人在指导教师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内

3、容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:日期:年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院:本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容,愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊(光盘版)电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿,希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版,并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用,同意按章程

4、规定享受相关权益。论文级别:■硕士□博士学科专业:凝聚态物理论文题目:两种有机叠氮化物的高压研究作者签名:指导教师签名:年月日作者联系地址(邮编):吉林省长春市吉林大学前卫南区超硬材料国家重点实验室(130012)作者联系电话:15699513612摘要有机叠氮化物4-叠氮苯甲酸和叠氮磷酸二苯酯的高压研究能源的发展推动着时代的进步,和我们每一个人的生活都密切相关,随着科学技术的发展,人们对含能材料的研究也越来越深入。单键态聚合氮是目前为止已知的能量密度最高的含能材料,而叠氮化物是高压下合成高能量密度材料单键态聚合氮的理想体系,同时叠氮化物的高压研

5、究也蕴含着结构相变、离子间相互作用和键合变化等丰富的物理问题,因此叠氮化物的高压研究既包含科学问题,又具有应用背景,目前已经成为高压科学研究的热点。叠氮化物分子中的三个氮原子以线型共振结构氮氮双键(N=N)的形式相互连接,其键能为418kJ/mol。叠氮化物分为有机叠氮化物和无机叠氮化物两类,有机叠氮化物中的叠氮基和无机叠氮化物中的叠氮根在结构上有着很大的不同,在常温常压条件下,多数的叠氮根呈现出直线型结构而叠氮基则多呈现出弯曲的结构。根据以往的研究结果表明,叠氮化物在高压的条件下可以使其叠氮根发生弯曲或变形转变成Z字形或者是同苯环结构类似的N6

6、分子簇,促使相邻的叠氮根之间发生电子轨道杂化从而形成聚合氮。所以与无机叠氮化物相比,原本就具有弯曲结构叠氮基的有机叠氮化物在相对低的压力条件下更容易形成单键态的聚合氮。此外,有人在对NaN3的高压研究中发现叠氮根在120GPa的条件下分解成为了类似非晶态结构的非分子态氮,温度达到3300K时转化成为了聚合氮,这说明叠氮根分解是发生氮聚合的一个重要中间过程,因此,降低叠氮根的分解压力点可能更加有利于氮聚合的发生。与无机叠氮化物相比,有机叠氮化物中的叠氮基分解压力点较低,因此在高压下开展有机叠氮化物的研究对我们探索新型高能量密度材料具有重大意义。本论

7、文以4-叠氮苯甲酸、叠氮磷酸二苯酯两种有机叠氮化合物为研究对象,采用金刚石对顶砧高压实验技术,利用原位高压同步辐射X光衍射和高压I拉曼散射等实验测试方法,探讨了它们在高压条件下的行为以及变化规律,具体内容如下:我们对样品4-叠氮苯甲酸开展了高压研究。我们对4-叠氮苯甲酸分别进行了高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射实验,在此过程中我们将4-叠氮苯甲酸的常压拉曼光谱进行了指认,实验证实了常压条件下4-叠氮苯甲酸中的叠氮基是非线性的。当压力在2.9-4.4GPa范围内,样品的拉曼光谱发生的诸多变化说明了4-叠氮苯甲酸在此压力范围内发生了相变,这是由于

8、在压力的作用下苯环发生了形变导致了分子中有机基团的变化。在4-叠氮苯甲酸的原位高压同步辐射X射线衍射实验中我们发现,当压力达到2.8GP

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