硫掺杂多孔碳材料的合成及其二氧化碳捕获与氧还原的性能研究

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时间:2019-05-17

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1、分类号:O611.4单位代码:10183研究生学号:2015332009密级:公开吉林大学硕士学位论文(学术学位)硫掺杂多孔碳材料的合成及其二氧化碳捕获与氧还原的性能研究SynthesisandPropertiesofSulfurDopedPorousCarbonMaterialsforCO2CaptureandOxygenReductionReaction作者姓名:郭宁宁专业:无机化学研究方向:先进无机材料化学指导教师:王润伟教授培养单位:化学学院2018年5月硫掺杂多孔碳材料的合成及其二氧化碳捕获与氧还原的性能研究SynthesisandPro

2、pertiesofSulfurDopedPorousCarbonMaterialsforCO2CaptureandOxygenReductionReaction作者姓名:郭宁宁专业名称:无机化学指导教师:王润伟教授学位类别:理学硕士答辩日期:年月日未经本论文作者的书面授权,依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人,均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用(但纯学术性使用不在此限)。否则,应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交学位论文,是本人在

3、指导教师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:日期:年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院:本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容,愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊(光盘版)电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿,希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版,并同意在《

4、中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用,同意按章程规定享受相关权益。论文级别:■硕士□博士学科专业:无机化学论文题目:硫掺杂硫掺杂多孔碳材料的合成及其二氧化碳捕获与氧还原的性能研究SynthesisandPropertiesofSulfurDopedPorousCarbonMaterialsforCO2CaptureandOxygenReductionReaction作者签名:指导教师签名:年月日作者联系地址(邮编):吉林省长春市前进大街2699号,130012吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室作者联系电话:摘要硫掺

5、杂多孔碳材料的合成及其二氧化碳捕获与氧还原的性能研究摘要多孔碳材料具有较大的比表面积和丰富的孔结构,在吸附、催化以及能量储存和转化等领域都有很大的应用价值。用杂原子对多孔碳材料进行修饰可以优化材料在各方面的性能。硫掺杂多孔碳来源广泛、价格低廉、有大量的孔隙结构,在气体吸附、锂离子电池和燃料电池方面都有广泛的应用,是近年来研究的热门话题。本文成功合成了两种硫掺杂多孔碳材料,并且分别探讨了材料在二氧化碳吸附和氧还原(ORR)电催化方面的应用。第二章,以3-甲醛苯并噻吩为原料,用无模板法合成了原位掺杂的硫掺杂多孔碳(S-PC)作为二氧化碳吸附剂。对S-P

6、C的形貌、结构进行了一系列表征,结果表明,S-PC具有较大的比表面积和大量的微孔。经过调控后,比表面积达到2-13-1了997m·g,微孔孔体积达到0.44cm·g。S-PC中具有碱性的S-C官能团,可以跟酸性二氧化碳发生强的酸碱作用。因此,S-PC作为二氧化碳吸附剂拥有很大的优势。对S-PC进行二氧化碳吸附测试,在常压下273和298K的条件下,-1S-PC对二氧化碳吸附量分别高达5.13、3.22mmol·g,并表现出了良好的吸附选择性。第三章,以2,2'-二氨基二苯二硫醚同时作为C、N、S源,确保了N、S杂原子的原位掺杂。用FeCl3·6H2

7、O为氧化剂和模板剂,经过常温聚合,高温碳化和盐酸处理后,得到了硫氮双掺的多孔碳负载铁纳米粒子材料(FeNS-PC)。高温碳化时,Fe的存在会促进碳材料的石墨化并诱导比较稳定的芳香基团(石墨-N、吡啶-N和噻吩-S)的生成。铁氧化物纳米粒子以及骨架原位掺杂的S,N杂原子为氧还原反应提供了催化位点,而S,N杂原子的同时掺杂又能够形成协同效应进一步提高氧还原的活性。最终得到的样品具有由碳纳米片组成的三维结构,并具有2-1大的比表面积和丰富的孔结构。经过调控,比表面积最高可达到816m·g,孔3-1-体积可达0.60m·g。材料较高的比表面积和丰富的孔结构

8、为反应物O2、产物OH和电解液的传输提供了便利条件。在0.1MKOH溶液中对材料进行ORR测试。I摘要FeNS-PC-80

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