杂原子自掺杂污泥碳的可控制备及其电容和氧还原性能研究

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1、工程硕士学位论文杂原子自掺杂污泥碳的可控制备及其电容和氧还原性能研究作者姓名冯伟明学科专业环境工程校内指导教师陈少伟教授校外指导教师伍志趼高级工程师所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年6月Controllablepreparationofheteroatom-dopedsludge-derivedcarbonsandinvestigationoftheircapacitiveandoxygenreductionreactionperformanceADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：We

2、imingFengSupervisor：Prof.ShaoweiChenSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：X705学校代号：10561学号：201521032994华南理工大学硕士学位论文杂原子自掺杂污泥碳的可控制备及其电容和氧还原性能研究作者姓名：冯伟明指导教师姓名、职称：陈少伟教授申请学位级别：工程硕士学科专业名称：环境工程论文形式：基础研究工程设计应用研究工程/项目管理调研报告研究方向：水污染控制与技术论文提交日期：2018年6月7日论文答辩日期：2018年6月7日学位授予单位：华南理工大

3、学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：胡芸教授委员：黄明智教授，程建华教授，朱云教授，付名利副教授摘要剩余污泥是污水处理过程中最主要的副产物，在堆放过程中易产生恶臭而污染空气。其处理难度大，通常采用的堆肥、填埋、焚烧等手段易造成二次污染，影响人体健康。因此，开发环境友好型的污泥处理处置技术显得尤为迫切。对剩余污泥组成进行分析后发现，其主要成分为含碳有机物，且富含Fe、N、P、S等杂原子，碳化后能形成多原子自掺杂的污泥碳，作为电极材料应用于能量转换装置。考虑到污泥成分复杂（其性能和组分决定于废水水质、处理工艺、外加处理药剂等），如何做到污泥碳材料可控合成是本

4、领域一个关键问题。本文首先探索了影响污泥碳物理化学性能（比表面积、孔隙度、导电性、掺杂原子及其掺杂度、稳定性等）及其电容性能的关键因素，为实现污泥碳材料的可控合成提供方法。以市政污泥、焦化废水污泥，及两者苯酚驯化后的污泥为研究对象，探讨了四种前驱体形成的污泥碳材料在物理结构、化学组成、及其电化学性能上的差异。其中，苯酚驯化后的污泥（尤其是焦化废水污泥）碳材料展现出了多孔类石墨烯结构，相比未驯化污泥碳，比表面积更高、石墨化程度更大，杂原子掺杂量更多。焦化废水污泥碳在电解液为1MH-1-12SO4的三电极体系中的比电容值可达416Fg（电流密度为1Ag），且具备很好

5、的倍率性能（当电流密度从1提高到15Ag-1时，电容保留了80.7%），经过10000个充放电周期后，比电容值保留了96.9%（20Ag-1）。通过一系列的对照实验，找出了影响材料结构的关键因素（如Fe、N、P含量以及微生物与剩余污泥的亲和度），证实了这些因素对于材料性能起着至关重要的作用。为了制备性能更加优异的污泥碳材料，并探索其在多领域的应用，本文进一步以焦化废水污泥为研究对象，采用氨氮连续驯化的方式获得化学组成及形态可调控的污泥絮体。以此絮体为前驱体，在不外加前驱体、活化剂、模板剂情况下，通过一步高温分解法合成了多原子掺杂的碳材料，这种材料表现出层次分明的

6、类石墨烯结构、合适的孔径分布、较高的杂原子掺杂程度、良好的导电性。所获得的硝化驯化污泥碳材料展现出优良的电化学性能。在电容性能方面，电流密度为1Ag-1、电解液为1MH2SO4的条件下，比电容值可达889Fg-1；经过10000个充放电周期后比电容值仅减少1.2%（20Ag-1）；在氧还原性能方面，其在碱性电解液中催化四电子的氧还原，性能接近于Pt/C电极，且表现出更好的选择性和稳定性。本文的研究结果可为污泥碳可控制备及其在电化学电极I材料中多功能应用提供借鉴，为实现污泥资源化利用提供途径。关键词：污泥碳；超级电容器；氧还原；污泥驯化；杂原子掺杂碳；可控合成II

7、AbstractTheactivatedsludgerepresentsthemainby-productofthewastewatertreatmentprocess;itispronetogeneratebadodorandpollutetheairduringstacking.Thetreatmentofthesludgeremainsdifficultandthecommonlyusedmethodssuchascompositing,landfill,andincinerationcaneasilyleadtosecondarypollutiontha

8、tcausesadver