傍河开采驱动下地下水中砷的生物地球化学过程与模拟研究--%7C%7C%2C

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1、分类号：P641单位代码：10183研究生学号：2014641008密级：公开吉林大学博士学位论文鹿帅2018年6月—————————————————————傍河开采驱动下地下水中砷的生物地球化学过程与模拟研究—————————————————————Biogeochemicalprocessofarsenicingroundwateranditssimulationaffectedbygroundwaterexploitationinriverside————————————作者姓名：鹿帅专业名称：地下水科学与工程研究方向：地下水资源评价、模拟与管理指导教师：苏小四教授学位

2、类别：工学博士培养单位：环境与资源学院论文答辩日期：2018年6月4日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席王金生教授北京师范大学委员林学钰教授吉林大学王文科教授长安大学滕彦国教授北京师范大学杜新强教授吉林大学张玉玲教授吉林大学董维红教授吉林大学傍河开采驱动下地下水中砷的生物地球化学过程与模拟研究摘要在傍河开采驱动下，河水和地下水之间往往发生着频繁而强烈的交互作用，导致河水入渗过程中水动力条件、酸碱条件以及氧化还原条件发生改变。由于河水和地下水环境性状存在显著差异，河水入渗补给地下水的同时发生着复杂的生物地球化学作用，引发含水介质中的砷释放至地下水中。目前傍

3、河开采驱动下河水入渗过程中所发生的生物地球化学过程及其对地下水中砷迁移行为的贡献大小尚不完全清楚。基于此，本文以我国北方地区典型傍河地下水水源地—沈阳黄家水源地为研究区，在查明该区地质及水文地质条件的基础上，应用原位监测技术、分子生物学技术、室内实验与原位实验技术以及水文地球化学模拟技术，查明傍河开采驱动下地下水中砷的时空分布特征与生物地球化学反应机理，建立地下水中砷的水文地球化学反应模型，识别和区分傍河开采驱动下地下水中砷的生物地球化学过程以及对地下水中砷迁移行为的贡献率，以期为地下水的监测和保护、水源地的安全运行以及保障当地居民用水安全提供科学依据。通过本次研究，取得如下

4、主要认识：1、自河岸至地下水位漏斗中心方向，沿着地下水流路径，研究区地下水环境存在分区，不同水流路径上地下水环境分区的空间尺度存在差异。地下水中砷含量与环境分区存在较好的关联性。在弱氧化环境区，氧化性的河水使含砷矿物发生氧化溶解，导致介质中的砷释放至地下水中；弱还原环境区发生铁锰矿物的还原性溶解，导致吸附在铁锰矿物表面及晶格里的砷随之释放至地下水中；还原环境区硫酸盐还原作用比较强烈，产生的硫化物与低价态的铁锰离子形成沉淀并吸附了一定量的砷，同时砷以次生硫化物的形式沉淀下来，导致地下水中砷含量降低。2、河水入渗过程中，地下水位的升降会引起地下水系统的水化学成分、氧化还原环境以及

5、微生物作用强度等发生明显的改变。研究区地下水中砷含量动态变化与水位密切相关，地下水中砷含量随着地下水位的上升而降低，其中浅层与水位变化的响应最为明显；随着深度的增加，地下水中砷含量对水位变化的响应I减弱，季节变化幅度降低。3、除了占据高含量的残渣态砷外，河床沉积物和含水介质中的砷主要赋存在铁锰氧化物结合态中。研究区介质不同形态砷中，可交换态砷、与砷共生的可交换态铁、以及铁锰氧化物结合态铁的地球化学活性相对较强。河水入渗过程中，通过介质中可交换态砷与可交换态铁的吸附解吸、铁锰氧化物结合态铁的还原溶解等作用，砷从固相进入地下水中。4、沿着河水入渗补给的地下水流路径，地下水微生物群

6、落结构、丰度和多样性与地下水中砷含量具有密切的关系。微生物多样性与砷含量存在明显负相关关系，砷浓度相对较低的地下水中微生物多样性更高。含水介质微生物物种丰度与多样性表现出强烈的空间异质性，浅层水流路径上的物种丰度与多样性较高。5、室内实验研究表明，含水介质对砷的吸附、解吸符合非线性关系，pH条件、温度、固液比、离子强度、磷酸盐、碳酸盐、有机质等对地下水中砷的吸附、解吸有很大影响。在相同条件下，As(V)比As(III)更易于被含水介质吸附。在还原环境中，微生物介导下含砷铁矿物发生还原性溶解，矿物表面或者晶格里的砷不断释放，溶液中砷、铁含量不断增加，二者呈现显著正相关关系。在氧

7、化环境中，微生物介导下含砷铁矿物发生氧化溶解，从而引起砷的释放；随着反应的进行，含砷铁矿物溶解产生的Fe2+在氧气的作用下发生氧化，进而水解生成了Fe(III)矿物，Fe2+离子被吸附在形成的矿物表面从而导致溶液中Fe2+含量降低。6、原位实验研究表明，水动力条件对河水入渗过程中孔隙水化学指标的动态变化特征具有显著影响。水动力条件较强时，微生物代谢速度较快，反应时间较短，随水流运移距离较远；水动力条件较弱时，微生物生长代谢过程完整，生物活性较强，反应速率相对较高，矿物还原溶解量更大，介质中的砷更多释放至