基于木质素的电芬顿阴极材料制备及性能研究

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1、硕士学位论文基于木质素的电芬顿阴极材料制备及性能研究作者姓名黄海澜学科专业环境工程指导教师PreisSergei教授所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年6月Preparationandcharacterizationoflignin-basedcathodematerialsforelectro-FentonreactionADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：HuanghailanSupervisor：ProfessorPreisSergeiSouthChinaUniversityofTechnologyG

2、uangzhou,China分类号：X703学校代号：10561学号：201520132954华南理工大学硕士学位论文基于木质素的电芬顿阴极材料制备及性能研究作者姓名：黄海澜指导教师姓名、职称：PreisSergei教授申请学位级别：工学硕士学科专业名称：环境工程研究方向：水污染控制与给水技术论文提交日期：2018年6月1日论文答辩日期：2018年6月7日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：尹华教授委员：牛晓君教授，卢桂宁研究员，黄碧纯教授，秦玉洁副教授摘要电芬顿技术是一种原位产生H2+2O2与Fe催化剂反应产生强氧化性羟基自由基，以有效去除有机污染

3、物的高级氧化技术。阴极材料的特性是影响电芬顿过程中H2O2产量和速率的重要因素。碳基材料因其比表面积大、成本低等特性而被广泛用作阴极，但其动力学性能相对较低。而一些阴极材料如硼掺杂金刚石电极和汞电极虽然能够提供良好的动力学性能，却成本昂贵且环境不友好。因此，合成一种可再生、低成本和高效率的阴极材料以促进氧还原产生H2O2用于电芬顿体系处理废水显得尤为必要。本文通过简单的一步电沉积法，以聚吡咯（PPy）为框架与可再生生物聚合物木质素（lig）掺杂制备复合材料，所形成的PPy/lig聚合膜能够均匀地包裹于石墨毡（GF）基体电极的表面，表面积增大。另外，木质素作为大分子掺杂能够增加材料的

4、机械稳定性并且材料表面富含C=O官能团（包括醌基基团）。这些特性提高PPy/lig-GF阴极氧还原产生H2O2的电催化活性，当施加阴极电位（-0.5Vvs.SCE）时，与未修饰GF和PPy/ClO-4-GF阴极相比，PPy/lig-GF具有更高的电催化产生H2O2产量和电流效率。将所制备的阴极材料（修饰或未修饰）应用于电芬顿体系降解AO7，其脱色和矿化效率符合一级动力学模拟并且PPy/lig-GF阴极具有更高的速率常数和降解效率。此外，木质素掺杂能够显著改善阴极材料的循环稳定性。着眼于木质素化学结构本身，本文还探讨不同木质素单体对电芬顿催化性能的影响。不同木质素单体比未修饰GF表现

5、出良好的氧还原产生H2O2能力。由于木质素单体的酚类物质含量不同，使得电化学氧化制备电极过程中所形成的醌基基团含量也有所差异。聚吡咯/丁香酸（PPy/SA-GF）和聚吡咯/阿魏酸修饰石墨毡阴极（PPy/SA-GF）在电压为-0.5V时，H-12O2产量最高，分别为267.75和197mgL；而聚吡咯/4-香豆酸阴极（PPy/p-CA-GF）则在电压为-0.8V时对应最大H-1。另外，2O2浓度，为147.44mgLPPy/SA-GF对应的H2O2单位面积的速率常数和电流效率最高且能耗最低。物理化学表征结果表明其良好的氧还原能力归因于大的比表面积、良好的导电性、富含活性位点（醌基基团

6、和C=O）和缺陷度的增加。关键词：电芬顿；醌基基团；木质素；氧还原反应；高级氧化处理IAbstractElectro-Fentonisanadvancedoxidationprocessforremovingorganicpollutants,inwhichtheinsituelectro-generatedH2+toproducehighlyreactive2O2canreactwithFeradicals(hydroxylradical,•OH).TheyieldandefficiencyofH2O2electro-generationareimportantfactorsaf

7、fectingtheelectro-Fentonprocess,whichisinturndependentonthetypeandpropertiesofthecathodematerials.Thewidelyusedcathodesfortheelectro-Fentonreactionarecarbonaceousmaterialsduetotheircharacteristicssuchashighsurfaceareaandlowcost,butthese