碳材料阴极改性及其电芬顿应用的研究

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1、学校代码：１０７０８论文分类号：２学号：１５０３０３９ｍ＾斜我ａ＃（ｗ⑶腫■麵咖”請一＇硕士学位论文’ＴｈｅｓｉｓｆｏｒＭａｓｔｅｒｓＤｅｇｒｅｅ碳材料阴极改性及其电芬顿应用的研究阳指导教师姓名：马宏瑞余方可学科名称：环境科学与工程Ｉ：４论文提交２０１８年３月；论文答辩日期：２０１８年５ｆ，＿｜｜｜，｜｜月学位授予单位：陕西科技大学ｌｌｌ＿ｌＩＩ＾■——申请工学硕士学位论文论文题目：碳材料阴极改性及其电芬顿应用的研究学科门类：工学一级学科：

2、环境科学与工程培养单位：环境科学与工程学院硕士生：陈阳导师：马宏瑞教授余方可副教授2018年5月StudyontheModificationofCarbonCathodeMaterialsanditsApplicationinElectro-FentonProcessAThesisSubmittedtoShaanxiUniversityofScienceandTechnologyinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngin

3、eeringScienceByYangChenSupervisor:Prof.HongruiMaProf.FangkeYuMay2018碳材料阴极改性及其电芬顿应用的研究摘要电芬顿技术作为一种新兴的高级氧化技术，由于其快速高效、绿色环保、操作简单的优点，被越来越多的学者关注。在电芬顿体系中，过氧化氢的浓度决定着体系中的强氧化剂（羟基自由基）的产量，从而决定着电芬顿体系的氧化降解污染物的能力。本研究以传统的石墨毡为电极材料，使用碳纳米管、炭黑和聚四氟乙烯混合来改性石墨毡以提高其原位产生过氧化氢的能力。进一步

4、开发了一种新型高效射流反应器来最大化发挥电极的产过氧化氢性能，并考察了其电芬顿处理污染物的效果。主要研究内容如下：1）使用碳纳米管和聚四氟乙烯混合物通过超声浸渍来改性石墨毡的表面形貌和孔道结构，改性石墨毡的产过氧化氢能力比未改性石墨毡提高了-225倍。在0.05MNa2SO4的电解质溶液中，电流密度为20mA·cm，pH=7时，在没有任何曝空气或者氧气的情况下，反应60min后未改性电极的H2O2-1产量为9.96mg·L，而改性电极GF（1:7）体系的H2O2的浓度为254.55-1mg·L。2）为了提

5、高改性电极的电催化还原氧气性能，在以上研究的基础上，固定碳材料（碳纳米管和炭黑）的质量不变，使碳纳米管分别占碳材料总质量的0%、20%、40%、60%、80%，发现当碳纳米管占60%（即碳纳米管与炭黑的质量比为3:2）时，电极的过氧化氢产量达到最高值。以0.05MNa2SO4-2的溶液为电解质，电流密度为20mA·cm，pH=7时，在没有任何曝空气-1或者氧气的情况下，体系在60min的H2O2浓度为471.73mg·L，比未改性电极高了约47倍，而且比单纯使用碳纳米管改性的GF（1:7）电极也高出-1-

6、21.85倍。此时的过氧化氢产率和电能能耗分别为为8.15mg·h·cm和7.85-1kWh·kg。使用SEM、接触角、XPS、LSV、CV分析了改性电极，发现改性后电极表面有大量的微孔、介孔，而且电化学响应能力和电催化活性更强，巨大的比表面积为氧气在阴极还原产生过氧化氢提供了丰富的活性位点。以-1改性电极为阴极，构建高效电芬顿体系处理50mg·L的盐酸四环素和双氯芬酸钠，去除率达到100%，而且电极经过10次使用仍然可以去除99%以上的双氯芬酸钠，而且电芬顿体系很稳定。最后，利用LC-MS对双氯芬酸的降

7、解路径进行探究。3）为进一步发挥改性电极的最佳电化学性能，开发了一种新型高效射I流反应器。在反应器中，电解质Na2SO4浓度为0.05M，pH=7，电流密度-2-1为24mA·cm，水流速为10L·h的条件下，反应120min后，溶液中的过-1氧化氢浓度高达1418.57mg·L，比普通反应器高提高37%。采用该体系电芬顿处理橙黄IV，30min内即可去除100%的污染物。而且，体系适用性很好，对酸性品红、罗丹明B、茜素黄R、盐酸四环素和双氯芬酸钠都有很好的降解效果。分析电芬顿降解污染物的原理，发现体系中

8、发挥作用的主要是羟基自由基这种无选择性的强化剂。关键词：电芬顿，碳材料改性，过氧化氢，阴极，药品及个人护理品，射流反应器IIStudyontheModificationofCarbonCathodeMaterialsanditsApplicationinElectro-FentonProcessABSTRACTAsanewadvancedoxidationtechnology,electro-Fentonprocesshasb