电芬顿中阴极材料的改性及降解邻苯二甲酸二甲酯的效能.pdf

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1、硕士学位论文电芬顿中阴极材料的改性及降解邻苯二甲酸二甲酯的效能MODIFICATIONOFCATHODEMATERIALSINELECTRO-FENTONANDITSPERFORMANCEINDEGRADATIONOFDIMETHYLPHTHALATE黄慧彬哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：X703.1学校代码：10213国际图书分类号：628密级：公开工学硕士学位论文电芬顿中阴极材料的改性及降解邻苯二甲酸二甲酯的效能硕士研究生：黄慧彬导师：赵庆良教授申请学位：工学硕士学科：环境科学与工程所在单位：环境

2、学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X703.1U.D.C:628DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringMODIFICATIONOFCATHODEMATERIALSINELECTRO-FENTONANDITSPERFORMANCEINDEGRADATIONOFDIMETHYLPHTHALATECandidate：HuangHuibinSupervisor：Prof.ZhaoQingliangAcademicDegr

3、eeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：EnvironmentalSci.&Eng.Affiliation：SchoolofEnvironmentDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要电芬顿技术作为电化学高级氧化技术的一种，因其高效清洁等特点受到研究学者的广泛关注。但是目前传统电芬顿系统存在H2O2产率低、电流效率

4、低、运行效能差等问题，而阴极材料是制约H2O2产生过程的重要因素之一，因此开发综合性能较好的阴极材料成为研究热点。本研究为提高阴极表面氧还原反应的催化活性，以具有多孔结构的碳毡为载体，采用非金属掺杂的方法对材料进行改性，结合电化学性能测试和材料表征，系统地考察了改性过程对材料H2O2产率的影响；另外利用电芬顿法降解邻苯二甲酸二甲酯（DMP），考察各参数对DMP去除的影响，并初步探究DMP降解过程特性。本文采用廉价易得的三聚氰胺、硼酸分别作为氮源和硼源，考察材料改性过程对H2O2产量的影响。研究表明，氮掺杂材料中炭

5、粉与三聚氰胺质量比为1:0.1时，H2O2产量最高为149.6mg/L。炭粉、三聚氰胺和硼酸质量比为1:0.1:0.05时，H2O2产量最高为160mg/L，效果略优于氮掺杂。膜溶液（Nafion）添加0.15g/mL、灼烧温度为150℃时H2O2产率最高。对材料进行电化学性能测试，通过循环伏安曲线测试发现，氮掺杂和氮硼掺杂等改性材料均可提高电流响应值，促进电子转移过程；通过扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、X射线衍射分析和比表面积测定表征测试，表明改性材料表面及内部结构均发生变化。通过对电芬顿工艺的影响因素初始

6、pH值、电压、供氧方式和极板间距进行单因素实验，对电芬顿系统运行条件进行优化。结果表明，在pH偏酸性条件下（pH在5左右），电压2.1V（阴极电位-0.69V），不间断曝氧气，极板间距1cm时，在氮掺杂系统中DMP需要60min被完全降解，而氮硼掺杂系统仅需要30min；同时系统中DMP去除过程可用准一级动力学描述，拟合的反应动力学常数与实验结果一致。改性材料使用15次后，仍具有良好稳定性。将所制备材料用于处理实际废水（垃圾渗滤液、生活污水），反应2h后DMP去除率为49.97%、61.04%，远低于实际配水的去

7、除率。对DMP降解过程进行探究，紫外全扫描光谱表明，DMP在229nm、276nm处出现了两个特征吸收峰，峰值随时间变化逐渐降低；通过改变阳极及猝灭实验，测定系统中DMP去除的抑制程度，验证了系统中羟基自由基（·OH）存在，Fe2+是生成·OH不可缺少的条件。研究表明氮掺杂和氮硼掺杂改性能够改善阴极材料表面氧还原性能，提高电芬顿系统的运行效率，改性材料的电芬顿系统运行结果表明材料对难降解有机物降解效果显著，期望可为难降解有机物的去除提供新思路和技术支持。关键词：电芬顿；氮掺杂；氮硼掺杂；过氧化氢；邻苯二甲酸二甲酯

8、-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractAsakindofadvancedelectrochemicaloxidationtechnology,Electro-Fentontechnology(EF)iscleanandefficient,whichhasattractedagreatdealofattentioninrecentyears.However,t