水环境中邻苯二甲酸酯光降解机理的研究

水环境中邻苯二甲酸酯光降解机理的研究

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时间:2019-03-11

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1、分类号:O65UDC:540学号:15451282228密级:公开温州大学硕士学位论文题目:水环境中邻苯二甲酸酯光降解机理的研究作者姓名:潘水红培养类型:全日制硕士研究生专业名称:化学研究方向:环境污染物的分析与控制指导教师:王成俊(副教授)完成日期:2018.03温州大学学位委员会温州大学学位论文独创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得温州大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所

2、做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。论文作者签名:日期:年月日温州大学学位论文使用授权声明本人完全了解温州大学关于收集、保存、使用学位论文的规定,即:学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权温州大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本人在导师指导下完成的论文成果,知识产权归属温州大学。保密论文在解密后遵守此规定。论文作者签名:导师签名:日期:年月日日期:年月日水环境中邻苯二甲酸酯光降解机理的研究摘要邻苯二甲酸酯(PAEs)类化合

3、物,是一种重要的化工原料,由于人们的大量生产和广泛使用,其在自然水环境中已经被普遍检出,并对人类健康造成极大威胁。近年来,光降解是科学家们研究的热点,而且也是PAEs迁移的主要途径。本文系统研究了水环境中的天3+-然光敏物质Fe、NO3和FA等单独对PAEs迁移的影响以及卤素离子与FA的协同作用对PAEs的影响,并深入研究了新型二维磷烯材料及其与FA共存时对PAEs降解的影响。结果表明:PAEs类物质-在酸性条件下不稳定;NO3和FA对水溶液中DBP的光分解表现出3+抑制作用,是由于它们的促进作用大于抑制作用的结果;Fe通过产生大量的▪OH氧化降解DBP;二维磷烯可以通

4、过冰浴超声液相剥1离法成功制备,且制备的磷烯能够产生大量的O2使DBP快速光降--解;Cl和Br与FA共存时均抑制了DBP的降解,是因为它们产生3-FA*的能力很弱,并且将▪OH转化为RHS,而I在0~100µM范围内,FA的加入明显促进了DBP的降解,可能是由于重原子效应导致大3-量FA*的产生,然而当I的浓度超过这个范围时,促进作用急剧减-3弱,这可归因于大量的I对FA*的猝灭;FA与BP协同作用降解DEHP时,FA的浓度在0~30mg/L范围内DEHP的降解速率逐渐增大,当FA的浓度增加至100mg/L时DEHP的降解速率反而减I小,这是由于FA能够吸附在磷烯表面

5、形成一层保护层,而且激发态33的磷烯很容易将能量传递给表面FA形成FA*,长寿命的FA*有利1▪-于产生大量的O2及O2,从而促进DEHP的快速降解,但是当FA3的浓度过高时,过量的FA会与磷烯产生竞争作用,并且FA*很容易与基态的FA碰撞失活而造成能量损失,从而导致促进作用减弱。本论文为治理邻苯二甲酸酯类物质造成的污染提供了理论指导。关键字邻苯二甲酸酯,磷烯,光降解,富里酸PHOTODEGRADATIONMECHANISMOFPHTHALATEESTERSINAQUEOUSSOLUTIONABSTRACTPhthalatesesters(PAEs),animporta

6、ntchemicalrawmaterial,havebeenwidelydetectedinnaturalwaterenvironmentduetotheirmassproductionandwidespreaduse,posingagreatthreattohumanhealth.Inrecentyears,photodegradationhasbeenfavoredbyscientists,anditisalsothemainrouteforthemigrationofPAEs.Inthispaper,we3+-systematicallystudiedtheeff

7、ectsofFe,NO3andFAaloneonthemigrationofPAEsandthesynergisticeffectsofhalogenionsandFAonthePAEs.Inaddition,theeffectsoftwo-dimensionalphosphoreneandtheirsynergisticeffectwithFAonthedegradationofPAEsalsohasbeenfurtherstudied.TheresultsshowedthatPAEswereunstableunderacidic-co

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