阴极类电芬顿法电极材料的制备及其在有机污染物降解中的应用

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时间:2019-03-14

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1、西安建筑科技大学硕士学位论文阴极类电芬顿法电极材料的制备及其在有机污染物降解中的应用专业:化学工程与技术硕士生:马亚利指导教师:何盈盈副教授摘要化学工业的迅速发展导致了大量难降解有机污染物的产生,严重污染了水环境。电芬顿法作为高级氧化技术的一种,因其具有反应条件温和、设备简单、适用范围广等优点被广泛应用于含难降解有机污染物的污水处理中。本文制备了三种复合阴极,分别为还原石墨烯/碳毡(reducedGrapheneOxide/CabonFiber,rGO/CF)、α-Bi2Mo3O12-rGO/CF、γ-Bi2MoO6/CF,通过S

2、EM、XRD、FTIR、EIS和CV对各个阴极材料进行了形态、结构和电化学表征,考察了该阴极对溶解氧电化学还原产生过氧化氢的催化作用,并将其应用于类电芬顿体系中降解有机废水,优化了各体系生成H2O2的电解条件,测定了各体系中产生的活性氧物种,探讨了污染物在阴极类电芬顿体系中的降解机制。在rGO/CF阴极电芬顿体系中,材料的EIS表征结果显示,rGO/CF电极的电阻明显低于CF电极。CV结果显示,rGO/CF电极对氧的电化学还原也有明显的催化作用。氧还原的本体电解结果表明,该体系有效地促进了H2O2的生成,在电流值为9mA,pH3.

3、0,电解时间为180min时,H2O2的生成量达到最大,为-1313.13μmol·L,明显高于CF体系的H2O2的生成量。对罗丹明B(RhodamineB,RhB)的降解实验表明,当海藻酸铁(Ferric(III)Alginate,Fe(III)-Alg)存在时,该电芬顿体系对RhB降解效果明显,在最佳条件下RhB的降解率可达99.3%。RhB的紫外可见谱图分析结果显示,在电解过程中,RhB的共轭大系统被破坏,分解为具有的芳香环结构的小分子物质。在α-Bi2Mo3O12-rGO/CF阴极电芬顿体系中,材料的FTIR实验结果显示

4、,α-Bi2Mo3O12和rGO间有化学键合。EIS实验结果显示,α-Bi2Mo3O12-rGO/CF电极的电阻明显低于α-Bi2Mo3O12/CF电极。氧还原的本体电解结果表明,在电流值为-112mA,pH3.0,通氧速率1.5L·min,电解180min时,H2O2的生成量达到最大,西安建筑科技大学硕士学位论文-1为602.25μmol·L,明显高于rGO/CF和α-Bi2Mo3O12/CF阴极体系中H2O2的生成量。对硝基苯酚(P-nitrophenol,PNP)的降解实验表明,该电芬顿体系对PNP废水有较好的去除效果,在海

5、藻酸铁微球存在下,PNP的降解率在最佳条件下,可达68.9%。PNP的紫外可见波谱显示,在电解过程中,PNP共轭结构和助色团羟基与硝基均遭到破坏,PNP降解为没有紫外吸收的小分子物质。在γ-Bi2MoO6/CF阴极电芬顿体系中,SEM实验结果显示,在pH9.0条件下得到的γ-Bi2MoO6有规则片状形貌,EIS和CV实验结果也显示,pH9.0条件下合成的γ-Bi2MoO6有较低电阻,且对氧的电化学还原有最明显的催化作用。氧还原的本体电解实验结果表明,当γ-Bi2MoO6在电极上的负载量为0.05g,电解电流-1为9mA,pH3.0

6、时,该体系中H2O2的生成量达到最大,为554.21μmol·L,明显高于CF阴极体系中H2O2的生成量。RhB的降解实验结果表明,该体系对RhB降解效果明显,在最佳条件下可达99.1%。体系中对RhB的降解起主要作用的为羟基自由基·OH。RhB的紫外可见波谱结果显示,在电解过程中,RhB的共轭大系统被破坏,降解为小分子物质,并进一步将小分子物质矿化,实现了RhB的降解。关键词:电芬顿钼酸铋石墨烯羟基自由基罗丹明B对硝基苯酚西安建筑科技大学硕士学位论文PreparationoftheCathodeMaterialforElect

7、ro-FentonTechniqueandItsApplicationinOrganicPollutantDegradationSpecialty:ChemicalEngineeringandtechnologyName:MaYaliInstructor:HeYingyingABSTRACTWithdevelopmentofchemicalindusty,alargenumberofrefractoryorganicpollutantshavebeenproduced,resultinginseriouspollutionofth

8、ewaterenvironment.Asoneoftheadvancedoxidationtechnologies,theelectro-Fenton(EF)processhasbeenwidelyusedinthetreatmentofrefra

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