基于碳材料构筑单元的超交联微孔聚合物的合成及其应用

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1、分类号学号D201477112学校代码10487密级博士学位论文基于碳材料构筑单元的超交联微孔聚合物的合成及其应用学位申请人：张承昕学科专业：材料物理与化学指导教师：谭必恩教授答辩日期：2018.9.21ADissertationSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofDoctorofPhilosophyinEngineeringSynthesisandApplicationsofNovelHyper-CrosslinkedMicroporousPolymersB

2、asedonCarbonMaterialsCandidate:ChengxinZhangMajor:MaterialPhysicsandChemistrySupervisor:Prof.BienTanHuazhongUniversityofScience&TechnologyWuhan430074,P.R.ChinaSeptember,2018独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献

3、的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：2018年9月21日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：2018年

4、9月21日日期：2018年9月21日华中科技大学博士学位论文摘要多孔有机聚合物（PorousOrganicPolymers，POPs）是一类纯粹由有机元素（如C，H，O，N，S，B等）组成的具有较低骨架密度及较高比表面积的多孔材料。与传统的沸石类（SiO2,Al2O3等）无机多孔材料、活性炭类多孔材料和金属有机网络（MetalOrganicFrameworks，MOFs）材料相比，POPs具有合成方法多样、构筑单体种类丰富、物理化学稳定性高、可以进行有目的性的功能化设计等许多突出的优点，并在气体吸附、物质分离、能源存储与转化、多相催化、光电和

5、传感等领域有着广泛应用，因此近年来受到科研人员广泛的关注。在POPs材料中，超交联聚合物（HypercrosslinkedPolymers,HCPs）是一类合成成本低、操作简便、物理化学稳定性好、适于大规模量产的POPs材料。交联反应多以Friedel-Crafts烷基化为主，合成条件较为温和，构筑单体来源广泛。迄今为止，已经有大量的研究工作报道了有关HCPs材料的合成方法、形貌调节、功能应用等方面的内容。以碳材料（富勒烯、碳纳米管和石墨烯）为构筑单元的HCPs材料的合成及应用是HCPs材料研究领域的一个较为新颖的方向。碳材料自身具有一定的比

6、表面积以及与H2和CO2的亲和力；加之碳材料具有特殊形貌以及良好的机械强度和导电性等优点，可以预期，合成以碳材料为构筑单元的HCPs复合材料可以充分结合二者的优点，具有重要的研究意义。本论文基于新型溶剂编织法，设计并合成了一系列以碳材料为构筑单元或模板的新型复合HCPs材料。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、粉末X射线衍射（PXRD）、拉曼光谱（Raman）、热重分析（TGA）、X射线光电子能谱（XPS）、液/固态核磁（Liquid/SolidStateNMR）、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）、场发射透射电子显微镜（FE-TEM）、孔

7、分析测试（PoreSizeDistribution）等表征方法对HCPs材料的微观结构、形貌及孔道结构进行研究，并探索了材料在气体吸附、电还原CO2等领域的应用。论文主要内容如下：1）第一章：本章为全文的绪论部分，主要对多孔有机聚合物（POPs）的研究背I华中科技大学博士学位论文景、结构特点及分类、发展历程等进行概述，并介绍了多孔有机聚合物在气体吸附及分离、催化、能源存储与转化、光电等多个领域中的研究进展。2）第二章：应用低成本、高效率的溶剂编织法（SolventKnittingMethod），以合成简便的富勒烯C60衍生物分子NC60BA为

8、反应单体，使用二氯甲烷及1,2-二氯乙烷作为溶剂兼外交联剂，制备得到一类以富勒烯C60结构为构筑单元的具有较高比表面积的超交联微孔材料。其中编号为N-H-1的HCP