杂多金属HZSM-5的制备及其甘油芳构化反应的研究

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1、学校代码＝＾：１０２８６ｚ（（ｆＳｙ；）分类号：ＴＯＱ２８＊密级：公开ＵＤＣ：６６学号：１５２３７５硕士学位论文杂多金属ＨＺＳＭ－５的制备及其甘油芳构化反应的研究研究生姓名：杨兴辉导师姓名：肖国民教授申请学位类别工学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称化学工程与技术论文答辩日期２０年月日二级学科名称学位授予日期２０年月日答辩委员会主席阅人评２０年月日硕士学位论文杂多金属多级孔ＨＺＳＭ－５的制备及其甘油芳构化反应的研究专业名称：化学工程与技术研究生姓名：杨兴辉

2、导师姓名：肖国民教授本论文获国家自然科学基金（２１２７６０５０，２１６７６０５４，２１４０６０３４）资助。ＳＹＮＴＨＥＳＩＳＡＮＤＣＡＴＡＬＹＴＩＣＥＦＦＥＣＴＯＮＡＲＯＭＡＴＩＺＡＴＩＯＮＯＦＨＩＥＲＡＲＣＨＩＣＡＬ－５ＭＥＴＡＬＨＺＳＭＡＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＳｕｂｍｉｔｔｅｄｔｏＳｏｕｔｈｅａｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙＦｏｒｔｈｅＡｃａｄｅｍｉｃＤｅｇｒｅｅｏｆＭａｓｔｅｒｏｆＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＢＹＹＡＮＧＸｉｎｈｕｉｇＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙＰｒｏｆ．ＸｉａｏＧｕｏ

3、ｍｉｎＳｃｈｏｏｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔａｙａｎｄＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｉｎｅｅｒｉｎｇｇＳｏｕｔｈｅａｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙＤｅｃｅｍｂｅｒ２０１７东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知了文中特别加以标注和致谢的地方外人已经发表或撰写过．除，论文中不包含其他的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。：秘曰期研究生签名女何：东南大学学位论

4、文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所（含万方数据）、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印一、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。－研究生签名：：１＾导师签名：細曰期１＾１１２，摘要随着科学技术不断革新，将可再生的生物质作为能源，受

5、到各界人士的广泛关注，同时对生物柴油生产过程中产生的副产物甘油进行资源化利用也成为新的研宄热点。与传统的石油重整、裂解生产芳烃的方法相比，将甘油用于芳香烃的生产除了具有可持续发展，促进生物质能源的良性发展特点外，同时也改变了芳一生产模式烃依赖石油的单，而这些对于缓解化石能源压力具有积极的意义。ＺＳＭ－５３Ｄ分子筛拥有独特的孔道结构，可调变的酸性位点，因此在芳构化反应－中得到广泛应用研宄。但由于ＨＺＳＭ５分子筛本身狭小的孔道结构且与甘油分子直径接近，对轻链芳烃的选择性和收率较低，使用寿命也较短。针对上述存在一－的问题，本文主要从两方面对ＨＺＳ

6、Ｍ５分子筛进行改性研宄，方面通过向分子ＳＭ－５筛中引入活性金属调节酸性位点形成杂多金属Ｚ，促进甘油向芳香烃的转一变，提高芳烃收率；另方面，通过不同处理方法引入晶内介孔，形成多级孔结构，在甘油芳构化反应中，提供必要的活性位点和增加传质传热过程，从而提高催化剂的使用寿命。本文首先通过水热合成的方法分别将不同的活性金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｓｎ，Ｎｉ，Ｚｎ）弓Ｍ－５Ｓ－丨入到ＨＺＳ分子筛中来调节酸性位点形成杂多金属ＨＺＭ５分子筛，并在甘油芳构化反应的过程中考察各催化剂的催化活性。结果表明，将锡直接引入到分子筛中，有利于催化甘油脱氧过程，使得甘油中的碳原

7、子更多的转化为ＢＴＸ，同时也中和了部分ＨＺＳＭ－５分子筛结构中限制其催化寿命的羟基硅醇结构。与纯微孔分子筛相比，ＢＴＸ的收率在改性分子筛的催化下被提高至改性前收率的一３倍，而且催化剂的受用寿命得到了定程度的提高。，包括软模板剂法（ＣＴＡＢ、Ｐ）（ＣＮＴ）本文还选用了不同的方法、硬１２３模板剂法－和碱性后处理的方法，从而得到多级孔ＨＺＳＭ５分子筛，并在甘油芳构化反应中对得到的多级孔分子筛进行了催化性能的考察，在这些处理方法中，经过０－．３ｍｏｌ／ＬＮａＯＨ溶液处理的分子筛，拥有较大的孔容，适度的酸，