孔结构多酸-二氧化钛复合材料的制备及其光催化降解酞酸酯研究

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1、k摘要■l本论文针对目前Ti02光催化剂存在的量子效率低、可见光利用率低和回收困难等问题，分别制备了多酸一二氧化钛(H3PWl2040／Ti02)及银掺杂多酸一二氧化钛(HaPWl2040／Ag．Zi02)复合光催化材料，对其结构、形貌、光吸收特性和表面物理化学性质进行了表征，系统研究了两种复合材料的光催化行为，探讨了H3PWl2040／Ti02光催化降解邻苯二甲酸二乙酯(DEP)和邻苯二甲酸二丁酯(DBP)的机理。具体研究如下：1．利用溶胶一凝胶结合程序升温方法，制备了具有较高光催化活性的H3PWl2040／Ti02复合材料。通过电感耦合等离子体一原子发射光谱、透射

2、电子显微镜、X一射线粉末衍射、紫外一可见漫反射光谱和)(-射线光电子能谱对该复合材料的组成和结构、光吸收性质、形貌以及表面物理化学性质进行了表征；通过在模拟太阳光条件下降解水中酞酸酯类化合物(PAEs)对其光催化活性进行了评价；测定了溶液pH值对光催化降解效率的影响。结果表明：复合材料中活性组分H3PWl2040的基本骨架结构未发生改变，而且与Ti02网络间存在较强的化学作用，母体Ti02以锐钛矿晶型为主；H3PWl2040／Ti02具有微孔一介孔双重孔径及较大的BET比表面积；H3PWl2040伍02光催化剂的活性随着H3PWl2040的担载量(O％．19．8％)增

3、加而增强，并且明显好于纯Ti02；H3PWl2040／Ti02复合材料光催化降解PAEs的效率由大到小的顺序是DBP>DEP>DMP；中性或碱性条件可以促进H3PWl2040伍02对DEP的光催化降解。2．采用高效液相色谱一质谱和离子色谱对H3PWl20析i02复合材料在模拟太阳光条件下光催化降解DEP和DBP的中间产物进行了分析，测定了降解过程中TOC的变化。结果表明：DEP可以通过三条路径实现矿化，降解的主要中间产物有羟基化的邻苯二甲酸二乙酯、邻苯二甲酸、二羟基苯甲酸、马来酸酐和苯酚等化合物；DBP可通过四条路径实现矿化，降解的主要中间产物有羟基化的邻苯二甲酸二丁

4、酯、羟基邻苯二甲酸、苯甲酸丁酯等化合物，两者的中间产物均可进一步降解生成甲酸、乙酸和丁二酸等小分子酸，最后生成C02和H20。3．采用溶胶一凝胶结合程序升温溶剂热处理方法制备了H3PWl2040和金属Ag共掺杂的Ti02复合材料H3PWl2040／Ag．Ti02。通过电感耦合等离子体一原子发射光谱、透射k电子显微镜、X一射线粉末衍射、紫外一可见漫反射光谱和X一射线光电子能谱对复合材料l的组成和结构、光吸收性质、形貌以及表面物理化学性质进行了表征；通过在模拟太阳光条件下降解DEP和磺胺甲恶唑(SMZ)对其光催化活性进行了评价。结果表明：该复合材料具有锐钛矿相结构，金属银

5、以单质形式存在；复合材料不仅在200～380am处有强烈吸收，而且在400--600nm之间也有明显的光吸收；HaPWl2040／Ag．Ti02具有微孔I(O．45nm)和介孔(4．2rim)双重孔径；BET比表面积较H3PWl2040／Ti02略小；不同光催化剂的活性顺序是H3PWi2040／Ag—Ti02>Ag／Ti02>H3PWl2040／Ti02>Ti02。关键词：杂多酸；二氧化钛；银；模拟太阳光；光催化；酞酸酯；磺胺甲恶唑Ⅱ一■，∥，k，t飞砉J，AbstractInthisthesis，wefocusonthevitalscientificdifficul

6、tproblemintheTi02photocatalytictechnologysuchasthelowerquantumefficiency，theloweractivityundervisiblelight，anddifficultseparationofpowdercatalystfromcatalysedsystem。H3PWl204棚02andH3PWl20埘Kg-Ti02werepreparedandwell—characterized，andtheircatalyticactivitiesweresystematicallystudied．111eph

7、otocatalyticdegradatesmechanismofDEPandDBPwerestudied．Newandefficientheterogeneousphotocatalyticmaterial．H3PWl2040／Ti02、析thanatasecrystallinephase，Waspreparedbycombinationofthemethodsofsol—gelandhydrothermaltreatmentatalowertemperature．Composition,structure，opticalabsorptionpro