铁酸锌、碳点改性TiO2复合材料的制备及其光催化降解水体污染物的机制研究

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1、广东工业大学硕士学位论文（工程硕士）铁酸锌、碳点改性TiO2复合材料的制备及其光催化降解水体污染物的机制研究陆一达二○一八年五月分类号：学校代号：11845UDC：密级：学号：2111507063广东工业大学硕士学位论文（工程硕士）铁酸锌、碳点改性TiO2复合材料的制备及其光催化降解水体污染物的机制研究陆一达指导教师姓名、职称：刘国光教授学科(专业)或领域名称：环境工程学生所属学院：环境科学与工程学院论文答辩日期：2018年5月30日ADissertationSubmittedtoGuangdongUnivers

2、ityofTechnologyforMaster’sDegreeofEngineeringScience(MasterofEngineeringScience)PreparationofZnFe2O4、CDs-modifiedTiO2CompositesandStudyonthePhotocatalyticMechanismbytheDegradationofwaterpollutantsCandidate:LuYidaSupervisor:Prof.LiuGuoguangMay2018Environmental

3、ScienceandEngineeringGuangdongUniversityofTechnologyGuangzhou,Guangdong,P.R.China,51000摘要摘要本文利用碳点（Carbondots）和铁酸锌（ZnFe2O4）对TiO2进行改性的光催化材料并研究其在模拟太阳光照射下对水体污染物的降解，系统地研究目标污染物的机制，为今后的工业化提供科学依据和理论基础。本文首先采用了简单的方法制备了ZnFe2O4/TiO2光催化剂，利用X射线衍射（XRD）、紫外可见吸收光谱（UV-vis）和电子透射

4、显微镜（TEM）对ZnFe2O4/TiO2的形貌、结构和光谱特征进行表征。同时，研究了不同条件下复合材料对吲哚美辛（IDM）的光催化降解规律。结果表明，二氧化钛与铁酸锌能够很好地粘附在一起，使得吸收波长发生了红移，扩大了吸收光谱的范围。当ZnFe2O4和TiO2的质量比为3%时，在模拟太阳光的条件下该光催化剂对IDM的降解效果最好，降解率可以达到95%。此外，IDM的光催化降解反应符合准一级动力学规律，在pH=5、催化剂浓度为0.2g/L时光催化剂的降解速率常数是纯TiO2时的2.15倍。随着光催化剂投加量的增大

5、，IDM的降解速率随之增加。pH=5时最有利于光催化剂对IDM的降解。经过5次循环实验后，催化剂对IDM的光催化降解率仍在92%以上，展现了该光催化剂的稳定性。猝灭实验揭示了光生空穴（h+）和超氧自由基在ZnFe2O4/TiO2光催化体系中对IDM的降解贡献率最大，其中光生空穴（h+）的贡献率为78.2%。可见，ZnFe2O4能够较好地附着TiO2并在在降解处理IDM方面具有较好应用前景。在此基础上，我们使用CDs和ZnFe2O4/TiO2复合光催化剂相结合。本文利用简便的方I广东工业大学硕士学位论文法制备得到Z

6、nFe2O4/TiO2/3.00wt%CDs材料，并对其结构、形貌、光化学性质以及组成进行了分析表征，研究了其光催化降解污染物的可行性，说明了本实验成功制备合成新的光催化剂，并研究了其在模拟太阳光的照射条件下ZnFe2O4/TiO2/CDs复合材料光催化氧化降解罗丹明B(RhB)的情况，发现该ZnFe2O4/TiO2/CDs复合材料相比于其他复合材料具有更高的光催化效率，105minRhB的降解率高达90%多，并发现当CDs的质量比在3%发挥相当强的光催化效果。通过电子自旋顺磁测试发现，ZnFe.2O4/TiO2

7、/3.00wt%CDs复合材料在光照中能够产生较多的羟基自由基(OH)和超氧自由基(O.-2),由此推测这两个自由基对RhB降解可能起到主要作用。循环实验证明了该ZnFe2O4/TiO2/3.00wt%CDs复合材料具有较好的稳定性。此外，CDs的加入相当于电子载体和受体，当模拟太阳光光照下能够加速电子的传输，使得光生电子-空穴对复合率降低，有利于产生更多的活性氧物种，从而使得对目标污染物产生更高的降解效果。由此可见，模拟太阳光照射下利用碳点（Carbondots）和铁酸锌（ZnFe2O4）改性TiO2形成的新型

8、光催化剂具有很好的光催化效率，工业化应用前景广泛。关键词：IDM；TiO2改性；ZnFe2O4；碳点；光催化；降解机理；IIAbstractAbstractWeutilizeCarbondotsandzincferrite(ZnFe2O4)modifiedTiO2photocatalyticmaterialsandstudythedegradationofpollutan