金属有机骨架封装TiO2复合材料的制备及其光催化降解VOCs性能研究

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1、分类号：X511学校代号：11845UDC：密级：学号：2111507044广东工业大学硕士学位论文（工程硕士）金属有机骨架封装TiO2复合材料的制备及其光催化降解VOCs性能研究姚鹏照指导教师姓名、职称：安太成教授学科(专业)或领域名称：环境工程学生所属学院：环境科学与工程学院论文答辩日期：2018年05月30日ADissertationSubmittedtoGuangdongUniversityofTechnologyfortheDegreeofMaster(MasterofEngineering)Encapsulationoftinytitaniumdioxidewithinmeta

2、l-organicframeworkforphotocatalyticdegradationofVOCsCandidate：PengzhaoYaoSupervisor：Prof.TaichengAnMay2018SchoolofEnvironmentalScienceandEngineeringGuangdongUniversityofTechnologyGuangzhou,Guangdong,P.R.China,510006摘要摘要近年来，挥发性有机物（VolatileOrganicCompounds,VOCs）已成为大气污染的一个主要污染源。VOCs不仅给生态环境带来了严重污染，也给人

3、类安全带来了极大隐患。近年来新兴的光催化氧化技术，有望在光催化剂的作用下利用太阳光将有机物分解为CO2和H2O，已成为目前解决环境问题的重要手段之一。在众多光催化剂中，TiO2因其具有无毒无害、廉价易得且对大多数VOCs污染物都具有光催化活性等优点而备受瞩目。然而，由于TiO2具有大的禁带宽度、光生载流子易复合和比表面积小问题极大限制了其在VOCs治理中的应用。因此，本论文选用具有大比表面积、结构可控的新型多孔材料金属有机框架材料（MOFs）为载体，采用原位合成策略制备出MOF封装小粒径TiO2的复合材料，通过增强MOF与TiO2间的界面接触改善光催化剂的光生电荷分离能力，利用自行设计的一

4、套光催化反应系统系统评价这些复合材料的光催化性能，并研究揭示光催化剂的结构性质和光催化性能之间的构效关系。本论文的主要内容包括以下：为了更好地模拟VOCs实际治理状况，设计和加工制备了一套温度、湿度、浓度可调配置有自动采样监测装置的连续流动相光催化反应系统，并通过空白实验、吸附和光催化实验，评估了其稳定性和实用性。空白实验结果表明，经该光催化反应系统配置的VOCs浓度可长时间维持恒定，表明该光催化反应系统具有良好的稳定性。进一步利用该光催化反应系统评估P25吸附光催化降解苯乙烯的性能，结果表明吸附、光催化降解动力学曲线符合一般降解规律趋势，表明自制的反应系统具有良好的实用性。基于“软硬酸碱

5、理论”，利用TiO4+2与NH2-UiO-66的构建金属前驱体Zr在超声下预先配位，然后加入MOF的构建配体，通过溶剂热法合成了NH2-UiO-66封装TiO2复合催化剂（TiO2@NH2-UiO-66），并将其应用于光催化降解典型VOCs苯乙烯。实验结果表明，相比纯的TiO2和NH2-UiO-66，TiO2@NH2-UiO-66复合材料表现出明显提高的光催化活性和抗失活性。机理研究表明，MOFs丰富的3D孔道结构，有利于VOCs分子的扩散、吸附，可在封装在MOFs内部的TiO2活性位周围形成局部高浓度的VOCsI广东工业大学硕士学位论文微环境，有利于光催化反应的进行；同时TiO2@NH2

6、-UiO-66复合材料的良好界面接触和其封装结构，有利于光生电子的迁移和光生电子传输距离的缩短，进而可提高光生电子空穴对的分离。关键词：VOCs、光催化、MOFs、光催化反应器、降解机理IIAbstractAbstractRecently,volatileorganiccompuundsarebecomingoneofthemajorcontributionstoairpollution.Itbringshiddentroubletotheenvironmentandhumanbeings.Photocatalyticoxidationisanimportanttechnologyinth

7、edegrationofVOCs,asitcandecomposeVOCsintoCO2andH2Oundersolarorultraviolet(UV)lightilluminationatambienttemperatureandpressure.Photocatalystisthemostimportantpartinthephotocatalyticreaction.TiO2hasbecomethemostfre