钼系多酸修饰金属有机骨架复合材料的制备及其吸附性能研究

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1、分类号O614.6学号2015X07030014学校代码10513密级硕士学位论文（学术学位）钼系多酸修饰金属有机骨架复合材料的制备及其吸附性能研究作者姓名：龚文朋一级学科：化学二级学科：无机化学指导教师：杨水金教授答辩日期：2018年5月23日AThesisSubmittedinFulfillmentofRequirementsfortheDegreeofMasterofSciencesinInorganicChemistryResearchontheSynthesisandAdsorptionPropertiesofCompositesBasedonMolybdenumHeteropol

2、yacidDecoratingMetalOrganicFrameworksCandidate:GongWenpengMajor:InorganicChemistrySupervisor:Prof.YangShuijinHubeiNormalUniversityHuangshi435002,P.R.ChinaMay,2018摘要采用溶剂热法制备基于多酸修饰金属有机骨架的复合材料，通过IR、XRD、TG、BET、ICP-MS、EDS、Zeta电位、SEM等表征手段对其组成、结构、形貌、稳定性和表面所带电荷进行分析，并通过吸附水溶液中的染料来研究它们的吸附性能。具体内容如下：在溶剂热条件下，以H3

3、PMo12O40、均苯三甲酸、硝酸铜为原料构筑一例金属有机骨架复合材料H3PMo12O40@Cu3(BTC)2，探究其作为一种吸附剂去除水溶液中的染料亚甲基蓝效果。系统考察溶液的初始pH，初始浓度，初始温度对H3PMo12O40@Cu3(BTC)2去除水溶液中的染料亚甲基蓝效果的影响。实验结果显示亚甲基蓝溶液在较低的初始pH值和温度下吸附效果较好。H3PMo12O40@Cu3(BTC)2的吸附等温线结果与Langmuir等温吸附模型相符，吸附过程可以用拟二级动力学模型进行拟合。热力学相关数据ΔG<0，ΔΗ<0，表明H3PMo12O40@Cu3(BTC)2对亚甲基蓝的吸附过程是自发和放热的，在

4、溶液pH=2，温度为20℃条件下，H3PMo12O40@Cu3(BTC)2对亚甲基蓝的吸附量为240.96mg/g，而且对甲基紫、罗丹明B、孔雀石绿、碱性品红等染料有良好的吸附性能。采用溶剂热法，以H3PMo12O40和金属有机骨架MOF-5(Zn4O(BDC)3)分别作为活性组分和载体制备新型吸附剂H3PMo12O40/MOF-5。H3PMo12O40/MOF-5对水溶液中阳离子染料亚甲基蓝有较好的吸附效果。系统研究了染料溶液的pH，温度，浓度对H3PMo12O40/MOF-5吸附容量的影响。H3PMo12O40/MOF-5吸附染料的等温吸附线和吸附过程，分别可以用Langmuir等温吸附

5、模型和拟二级动力学模型来拟合。热力学参数ΔG<0，ΔΗ<0和ΔS>0，表明H3PMo12O40/MOF-5对亚甲基蓝的吸附是自发和放热的，对亚甲基蓝的最大吸附量为194.93mg/g，同时对甲基紫、罗丹明B、孔雀石绿等阳离子染料有较好的吸附效果。采用一锅溶剂热法合成四种基于多酸修饰金属有机骨架的复合材料’’H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5、H6P2Mo15W3O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5、’’H3PW6Mo6O40/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5和H3PMo12O40/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5。研究’H6P2Mo1

6、8O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5对染料的吸附。系统考察染料初始pH，初始I’浓度，初始温度对H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5去除水溶液中的染料的影响。吸附结果表明运用多酸对金属有机骨架进行修饰改性，增加了金属有机骨架’的吸附驱动力和活性位点；H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5吸附阳离子染料时，H6P2Mo18O62可以与阳离子染料极化产生驱动力，同时以活性位点来与阳离子染’料发生吸附作用。H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5吸附亚甲基蓝溶液的吸附过程与拟二级动力学模型相符，等温线符合L

7、angmuir等温吸附模型，热力学数据表明复合材料对染料的吸附均是自发的过程，对甲基紫、罗丹明B、孔雀石绿等’阳离子染料也有良好的吸附性能。H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5、’’H6P2Mo15W3O62/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5、H3PW6Mo6O40/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5和’H3PMo12O40/Zn(BDC)(4,4-Bipy)0.5的