超临界二氧化碳中温敏性可降解接枝共聚物的制备及其体外释药性能研究

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1、中山大学硕士学位论文摘要温敏材料PNIPA由于具有具有热响应性，其低临界溶解温度(LCST)约为32℃，非常接近接近人体的温度，其在生物材料、生物医药、生物技术等方面具有广阔的应用前景，因而近年来受到人们的广泛关注。然而PNIPA具有不可降解性，而且PNIPA对疏水性药物的转载效果不够理想，因此，设计合成具有温敏性且可生物降解性的多功能载药材料是当今研究的热点。为了探索一条更加绿色、安全地制备生物医用材料的新途径，本论文以绿色溶剂一超临界二氧化碳(supercriticalcarbondioxide，scC02)为反应介质，制备了一系列基于PNIPA的线性共聚物、微凝胶交联共聚物和具有自组装

2、特性的可生物降解接枝共聚物。考察了反应压力、单体配比、单体浓度、共溶剂含量及交联剂用量等因素对共聚物的低临界溶解温度(LCST)、形貌、尺寸、溶胀度、相对平均分子量及其热性能的影响。本文工作包括以下几部分：选用含有羟基的HEMA为共聚单体，在scC02中不使用任何高分子稳定剂和共溶剂，以AIBN为引发剂进行自由基沉淀聚合，合成TP(NIPA．eo-HEMA)线性共聚物，利用红外光谱仪、紫外．可见分光仪、示差扫描量热仪(DSC)和扫描电镜(SEM)对产物进行表征。结果表明，可通过改变反应单体配比、反应压力来调控聚合物的低临界溶解温度(LCST)、热性能和形貌。在线性共聚物合成的基础上，通过添)

3、inN，N．亚甲基双丙烯酰胺作为交联剂，合成了微凝胶P(NIPA．CO．HEMA)交联共聚物；微凝胶在釜中所处位置不同其LCST值不同；交联剂的用量对聚合物的LCST值影响很小；低压条件下的共聚物要比高压条件下的共聚物具有更好的水溶胀性能。在scC02中添加共溶剂丙酮，采用简单的一锅法将聚乳酸(PDLLA)接枝到PNIPA骨架上，合成出了具有自组装功能的可生物降解温敏性接枝共聚物PNIPA．g-PDLLA。通过核磁共振氢谱、红外光谱和荧光光谱测定，证实PNIPA．g-PDLLA已成功合成；可通过改变反应压力、单体配比和单体浓度对PNIPA．goPDLLA的相对平均分子量和热性能进行调控。关键

4、词：热响应性，低临界溶解温度，可生物降解性，超临界二氧化碳，微凝胶，共溶剂，沉淀聚合，接枝聚合VI中山大学硕士学位论文AbstractPoly(N--isopropylaerylamide(PNIPA)isathermo·-sensitivematerialandhasrecentlyattractedmuchattentionbecauseofitstemperature—responsiveproperty,theLCSTofPNIPAisabout32℃，closedtobodytemperature．PNIPAhasgreatpotentialapplicationsinbiomat

5、erials，biomedicineandbioengineering．However,PNIPAisclassifiedasnon-degradablehydrophilicpolymer．Thisleadstoalimitationofitsapplicationsinvivo。whenusedasdrugcarrier,theabilityofloadinghydrophobicdrugispoor,thereforedesigningandsynthesisofthermo—responsivebiodegradableamphiphiliccopolymershaverecentl

6、ybeenextensivelyinvestigated．Forthepurposeofdevelopinganewroutetosynthesizebiomaterialsmoresafetyandgreen,inthepresentwork,scC02wasusedasreactionmedium,copolymerP(NIPA-CO-HEMA)WaSpreparedbyfree-radicalprecipitationpolymerization,PNIPA-g-PDLLAgraftcopolymerWasalsosynthesizedbyaddingacetoneascosolven

7、t．2-Hydroxylethylmethacrylate(HEMA)WaSchosentocopolymerizewithNIPAbecauseofitcontainshydroxygroup．AIBNWasemployed部initiator,nostabilizerorcosoventwasaddedduringthereaction．Thestructureandpropertiesofthecopo