高效率高精度钐钕同位素热电离质谱分析技术

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1、国密级：f进宣造塞丝呈童塑，垒珏迨皇丕丝曼2中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences博士学位论文作者姓名：奎潮喹指导教师：奎篚垡班塞虽生垦抖堂睦地厦皇垫壁塑堡班殛逝学位类别：堡堂熊±学科专业：垫速丝堂培养单位：生垦型堂隆太堂2013年5月HighEfficiencyandPrecisionAnalyticalTechniqueforSm—NdIsotopicCompostionUsingThermalIonizationMassSpectrometryByChao·FengLiADissertationSubmittedtoUniver

2、sityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofDoctorofPhilosophyDate：05．2013中国科学院地质与地球物理研究所研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在奎筮堡导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的内容外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得生国科堂瞳垫厦皇垫蔓堑堡硒塞压堇基丝熬直扭构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中做了明确的说明

3、并表示谢意。论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。学位论文作者签名：搁煌签字日期：别弓年多月膨日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解中国科学院地质与地球物理研究所有关知识产权的规定，研究所有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文及论文的复印件和电子文档，允许论文被查阅和借阅；中国型学院地质与地球物理研塞所可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文(保密的学位论文在解密后适用本授权书)。保密论文注释：本学位论文属于保密范畴，保密期限一．．年，解密后适用本授权书。学位论文作者签名翩烽签字日期：矽f乡年

4、5月膨日摘要自上世纪70年代初Lugmair首次将Sm-Nd同位素体系成功应用于陨石学和月球年代学研究之后，该体系迅速被推广到地球科学研究领域。近半个世纪以来，Sm．Nd体系在地球化学示踪和地质年代学的研究中被广泛应用，为获取岩石的形成时间、演化及其地球动力学背景提供了重要参数。精确测定143Nd／14Nd和147Sm／144Nd比值是获取准确年龄和初始值的前提条件，同位素稀释热电离质谱法(ID—TIMS)具有极高的准确度和灵敏度，是Sm-Nd同位素组成测定的基准技术。然而，TIMS分析Sm．Nd同位素技术仍存在一些明显不足，如测试效率低和分析成本高。另外，超微量Sm-Nd同位素精

5、确分析仍存在一些技术瓶颈，制约了Sm．Nd同位素体系在某些特定领域研究的广泛开展，如无法满足珍贵样品分析需要，也无法满足微区取样分析需要。此外，作为月球演化和地球早期硅酸盐分异的最重要手段之一，146Sm-142Nd灭绝核素分析技术在我国尚未建立，制约了我国科学家在此领域的探索。针对上述TIMS分析技术存在的问题，本研究从三个方面进行了研发和改进，并取得显著进展：(1)Sm．Nd同位素TIMS同步测定技术传统Sm-Nd分析技术，一般采用149Sm_lSoNd混合稀释剂结合TIMS技术完成样品Sm-Nd元素含量及Sm—Nd同位素比值测定。通常将高纯的Sm和Nd分别点样于不同的灯丝上测

6、试，该法具有优良的准确度和测试精度，但测试效率低，分析成本高，严重制约了实验室工作容量，亟待改进。我们通过优化混合稀释剂组合和建立有效的稀释法扣除方法，发现采用152Sm_14eqqd混合稀释剂不仅可获得与传统技术同样优质的数据，同时还提高了一倍测试效率，表现在TIMS测试时，Sm和Nd的元素含量及147Sm／144Nd和143Nd／144Nd比值可在一次分析中完成。由于测定对象是Sm-Nd混合物，点样只用一条灯丝，节省了一倍灯丝用量，同时与之匹配的灯丝点样、去气、点焊工作量也被降低一倍，极大简化了实验步骤、降低了人工消耗、提高了测试效率。(2)微量样品Sm-Nd一步分离技术传统S

7、m-Nd分离流程，步骤繁琐，易造成交叉污染，不利于微量样品分析。针对微量样品分析，我们建立了一步分离Sm-Nd的制备技术。采用LN柱一步分离岩石样品中Sm和Nd，减少了多步组合分离可能造成的人为操作污染，Sm-Nd的全流程本底小于lOpg。该方法完成一次分离仅需3~4小时，与高灵敏度的氧化物TIMS分析技术结合，可满足微量(1mg)岩石样品高精度Sm—Nd分析需要。与传统的两步分离技术相比，本流程具有操作简便，洗脱体积小，制备效率高，本底低的优势。这一新型分析方案可满