乙烯三聚催化剂配位方式与性能关系的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文乙烯三聚催化剂配位方式与性能关系的研究姓名：董永升申请学位级别：硕士专业：应用化学指导教师：饶国瑛2003.3.16北京化工大学硕士学位论文乙烯三聚催化剂配位方式与性能关系的研究摘要。(t一己烯作为线性低密度聚乙烯和高密度聚乙烯的重要共聚单体，能明显提高聚乙烯树脂的抗冲击强度、抗撕裂程度及延长使用寿命。现今欧、美、日等发达国家1一己烯共聚树脂已占共聚产品总量的55％以上，而在我国由于缺乏1一己烯产品，大部分石化公司迄今还没有l～己烯共聚树脂牌号产品。1一已烯的生产己成为我国聚烯烃生产发展的瓶颈。y乙烯三聚法制1一己烯自九十年代初期开始受到广泛的关注和研究。其优点是l一己

2、烯选择性高，生产工艺简单。本文系统考察了以异辛酸铬、2，5一二甲基吡咯、三乙基铝和四氯乙烷组成的四元体系催化剂。通过运用动态红外等手段对催化剂体系组分之间相互作用及配位方式进行了研究。通过试验得出了催化剂体系最佳的反应条件，在最佳的反应条件下，确定了Cr在反应体系中的最佳浓度为0．07mmol／L，以及最佳的的催化剂体系配比为N／Cr=5，Cl／Cr=15，Al／Cr=90。根据其活性中心的配位键的变化联系实际的■_o‘-_-_一试验结果，研究了乙烯三聚催化剂体系添加顺序对反应结果的影响。通过研究，使催化剂可以具备比较好的活性和选择性，同时有效的避免不佳条件引起的失活的因素。北京化工大学硕士学

3、位论文通过本项研究，可以对乙烯三聚机理有了新的认识，更好的控制乙烯三聚的反应过程，得到高产率的l一己烯。同时，也为乙烯三聚工业化的生产提供一些数据，使1一己烯生产规模化，所以这项研究在烯烃工业中具有重要的意义。／关键词1一己烯，-，，三聚，催化剂j(北京化工大学硕士学位论文STUDYoNCATALYSTSYSTEMFoRTHESELECTlVETRIMERIZATIoNoFETHYLENETO1．HEXENEAsallimportantcomonomerinpolyethylene，1-hexeneisusedintheproductionofhighdensitypolyethylene(H

4、DPE)andlineardensitypolyethylene(LLDPE)．1-Hexenemodifiestheprocessingandmechanicalpropertiesofthepolymer,impartinggreaterstrengthandthoughnessNowadays，1-HexeneCO-polymerizationresinhasbeen55％percentofthetotalcopolymerinmanydevelopedcountriessuchastheUn“edStates，EuropeandJapan，butithasnotbeenproduced

5、inChina．TheresearchofethylenetrimerizationtoHexene一1waspopularatthebeginningof1990s’．Thecatalystsystemsof【Cr(2一ethylhexanoate)3／2，5一dimethylpyrrole／triethylaluminum／tetrachloroethane]wasstudiedrespectively．ThisprojectusestheanalyticmethodofFTIRinsitutoresearchthecomponent，structureandcoordinatemodeo

6、fthecatalystsystem．Preferredreactiveconditionisbediscovered，andthebestconcentrationofCrincatalystsystemis0．07mmol／L．Conclusions北京化工大学硕士学位论文includethatthebestproportionincatalystsystemisN／Cr=5，C1／Cr=15，A1／Cr=90．Accordingthechangesofcoordinatebondandrelatingwithexperimentalresults，influenceofsequencei

7、naffixionhasbeendiscussed．Sothat，catalysthaspreferredactivityandselectivity,conclusionsavoideffectivelycauseofinactivationThisresearchbringsforwardnewviewsonmechanismofethylenetrimerization，whichreact