乙烯齐聚合成α-烯烃催化剂的制备及性能研究

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1、西南科技大学研究生学位论文乙烯齐聚合成α-烯烃催化剂的制备及性能研究年级2015级姓名龚畅申请学位级别硕士专业材料科学与工程指导教师罗学刚教授ClassifiedIndex:0643.361U.D.C:544.7SouthwestUniversityOfScienceandTechnologyMasterDegreeThesisStudyonPreparationandPropertiesofCatalystsforSynthesisofEthyleneOligomerizationtoα-OlefinsGr

2、ade:2015Candidate:ChangGongAcademicDegreeAppliedfor:MasterSpeciality:MaterialsScienceandEngineeringSupervisor:Prof.XuegangLuoApril.2018西南科技大学硕士研究生学位论文第I页摘要本文围绕乙烯齐聚合成α-烯烃催化剂的制备关键技术，以水热合成法制备的介孔ZSM-5分子筛为载体，利用离子交换法制备了Ni-HZSM-5、Cr-HZSM-5、Ni/Cr-HZSM-5系列催化剂，来分析不同金

3、属改性分子筛对乙烯齐聚性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM-EDX、TEM、BET和UV-vis对催化剂的物化性质进行了表征和分析。通过对反应温度、金属含量、气体空速的探讨来得到最佳的催化性能。结果表明：(1)通过水热合成法制备介孔ZSM-5分子筛，利用离子交换法对分子筛进行改性制备Ni-HZSM-5催化剂。XRD、FT-IR、SEM-EDX、TEM、BET以及UV-vis等分析表明制备的催化剂仍然具有介孔分子筛的特征结构，较大的比表面积和孔径，Ni物种在分子筛上同时存在四配位体和八配位体。该催化剂的最

4、佳反应条件为：反应温度为275℃、催化剂为0.06Ni-HZSM-5、气体空速为1.2L/h时，乙烯转化率最高可达87.82%，此时C3、C4、C5、C6的选择性分别为3.38%、57.25%、8.63%、30.74%。(2)通过离子交换法对分子筛进行改性制备Cr-HZSM-5催化剂，XRD、FT-IR、SEM-EDX、TEM、BET以及UV-vis等分析表明制备的催化剂仍然具有介孔分子筛的特征结构，较大的比表面积和孔径，Cr物种在分子筛上以四配位体存在。该催化剂的最佳反应条件为：反应温度为275℃、气体空速

5、为1.2L/h、0.06Cr-HZSM-5催化剂其乙烯转化率最高可达83.22%，C3、C4、C5、C6的选择性可达2.88%、48.68%、9.23%、39.21%。(3)通过离子交换法制备对分子筛进行改性制备双金属Ni/Cr-HZSM-5催化剂，XRD、FT-IR、SEM-EDX、TEM、BET等分析表明双金属催化剂仍然具有介孔分子筛的特征结构。该催化剂的最佳反应条件为：反应温度为275℃、0.05Ni/0.03Cr-HZSM-5催化剂、气体空速为1.2L/h，乙烯转化率可达84.53%，C3、C4、C5

6、、C6的选择性分别为3.51%、54.69%、7.93%、33.87%。关键词：乙烯齐聚α-烯烃ZSM-5催化剂西南科技大学硕士研究生学位论文第II页AbstractInthispaper,thekeytechnicalproblemswasthepreparationofcatalystsforsynthesisofethyleneoligomerizationtoα-olefins.ThemesoporousZSM-5molecularsievewhichwaspreparedbyhydro-therma

7、lsynthesismethod,whichisusedasthecarrier,andthensynthesizingNi-HZSM-5,Cr-HZSM-5andNi/Cr-HZSM-5catalyststoanalyzediffererntreactivemetalwhichaffectstheperformanceofethyleneoligomerization.ThephysicochemicalpropertiesofcatalystswerecharacterizedbyXRD,FT-IR,SE

8、M-EDX,TEM,BETandUV-vismethods.Thereactiontemperature,metalcontentandspacevelocitywerediscussedtoobtainthebestcatalyticactivity.Thereaultswareasfollows：(1)ThemesoporousZSM-5molecularsievewaspreparedbyhy