甘三酯甲醇超临界酯交换串联反应动力学研究

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1、论文作者签名：纽缨兰指导教师签名：-二爱p牡论文评阅人l：隐丝迁闼评阅人2：隐名迁闼评阅人3：隐名迁阅答辩委员会主席：睦丝蛊』熬援委员1：让焦苤』熬援委员2：整基这』副熬拯委员3：堡丞鏖』数拯级直王委员4：赵睦遮Z数援级直王JIIIIIlJJJlIIIIIlJJJIIJJJMIIIIIJllllIIJJIIJY2374549浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研

2、究成果，也不包含为获得浙逛太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名签字日期：肋f2，年易月c产日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解浙江太堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江杰堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)糊黼签名智缎

3、签字日期：力／2，年多月步日导师签名：签字日期：喇凌荦≯防6其q日浙江大学硕士学位论文致谢在本论文即将完成之际，谨此向我的指导老师胡晓萍副教授致以衷心的感谢和崇高的敬意!本论文的工作是在胡老师的悉心指导下完成的。胡老师以她敏锐的洞察力、渊博的知识、严谨的治学态度、精益求精的工作作风给我留下了刻骨铭心的印象，这些使我受益匪浅。在攻读硕士的这三多年里，胡老师不仅为我创造了优越的科研和学习环境，使我得以在化学工程研究领域中自由翱翔，同时在思想上、人生态度和意志品质方面也给予了谆谆教诲，这些教益必将激励着我在

4、今后的人生道路上奋勇向前。真诚感谢吴嘉教授在课题组会上给我的谆谆教导，他和胡老师不仅在学术上给我指引，而且在生活上予以帮助，从他们身上我学到很多知识。感谢实验室王向峰、牛春林、颜星月、茅占戈等人在我课题遇到困难的时候给予我帮助，与我一起进行研究讨论。由衷感谢我的爱人谢海燕，虽然我跟她分隔两地，但是不管在精神上还是生活上她始终给我不断的支持和鼓励，正是她的鼓励和支持才能让我顺利完成学业。衷心的感谢我那些一直坚守在自己岗位上的尊敬的领导和同事，是他们的支持和理解，我才有机会脱产攻读并顺利完成学业。最后，感

5、谢曾经教育和帮助过我的所有老师。衷心地感谢为评阅本论文而付出宝贵时间和辛勤劳动的专家和教授们!作者2012年05月07日浙江大学硕士学位论文摘要摘要本文采用大豆油为原料，研究了不同反应温度和原料中不同含水量对甲醇超临界中甘三酯(TG)、二甘酯(DG)和单甘酯(MG)酯交换反应和甲酯(ME)生成的影响，采用高温气相色谱对酯交换反应酯相产品组分进行全分析，深入分析和阐述基于三级串联酯交换反应动力学特性。本文主要研究工作、成果和意义：(1)设计和建立了一套连续操作超临界酯交换反应装置。该反应装置能够较好地把

6、握零反应时间点，这是获得可靠的反应实验数据的基础。(2)建立了基于连续操作超临界酯交换反应过程产物分离、样品分析及计算方法。反应产物经过分离后，采用高温气相色谱对酯相样品进行全分析，建立了质量分率计算方法，可考察不同条件下酯交换反应过程中酯相各组分的变化以及反应进行的程度。(3)实验采用大豆油或油水混合物为原料，使用大大过量的甲醇，反应压力为9MPa、反应温度为250。C，考察了原料不同含水量(质量分率为o％～10％)的酯交换反应。实验结果表明，原料中有2％的水存在时相比纯原料情况下能明显加快甘三酯、

7、二甘酯和单甘脂酯交换反应速率和甲酯的生成，但对甲酯最终的收率影响不是很明显。(4)实验还考察了反应压力为9MPa，原料油脂不含水及含水量为2％在甲醇超临界温度以上不同反应温度下进行的酯交换反应。对采用以上两种原料进行的超临界酯交换反应，反应温度升高能够促进酯交换反应进行，有水存在的情况下促进效果更加明显。(5)在实验条件下，甲醇超临界中甘三酯酯交换表现符合不可逆一级反应规律，而二甘酯和单甘酯表现为可逆反应。实验条件下，甘三酯酯交换反应速率常数的影响均能较好地满足阿伦尼乌斯方程，原料含水量2％的指前因子

8、比纯原料的指前因子要大，而活化能却较低，表明前者的酯交换反应速率常数会大于后者，因此反应速率会加快。实验考察了非纯原料超临界酯交换反应，即考察了水分的影响，这更加贴近实际工业生产过程。原料水分的研究结果表明，甲醇超临界酯交换法制取生物柴油对原料所含水分没有严格限制，水分的存在还会促进酯交换反应的进行，这样大大降低了对原料的要求，不必要对原料进行精制或预处理就可以直接生产生物柴油，大大降低了生产能耗，具有重要的经济意义，是整个生产工艺在经济上是否能够过关的