水在3A分子筛上吸附和扩散平衡的研究

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1、石油化工·932·PETROCHEM1CALTECHNOLOGY2004年第33卷水在3A分子筛上吸附和扩散平衡的研究田昀，张敏华，董秀芹(天津大学1．化工学院化学工程研究所；2．石油化工技术开发中心，天津300072)[摘要]用真空重量法研究了水在3A分子筛上的吸附行为，得到不同温度(373，15，393．15，423，15，463．15，523．15K)下的吸附等温线，分别采用Freundlieh模型、Langmuir模型以及Langmuir—Freundlich模型对实验数据进行拟合，得到吸附量与温度的关联式。讨论了模型各参数与温度的关系。通过改变分子筛粒径验证了吸附过程为晶体扩散控制

2、，采用程序升温脱附法得到不同温度下的扩散系数，找出了校正扩散系数随温度和吸附质浓度的变化规律。[关键词]分子筛；吸附等温线；晶体扩散；程序升温脱附；水[文章编号]1000—8144(2004)10—0932—05[中图分类号]TQ028，1[文献标识码]A随着我国国民经济的发展，石油开采量和需求测得，吸附设备为德国NETZSCH—Ger~tebaoGmbh量之间的矛盾日益突出，因此，无水乙醇汽车混合油公司制造的TG一209热重天平，灵敏度1×10。。g。的生产技术倍受瞩目。通过在汽油中混合燃料乙设备示意图如图1所示。用高纯氮气反复冲洗气醇，可以减少汽车尾气对环境的污染，提高发动机的路。在每次

3、测定吸附等温线前，先将分子筛置于天压缩比和热效率，加大输出功率。因此，汽油乙醇混平吸附室，高温真空(1．33Pa，673K)处理12h，令合燃料成为一个新的发展方向。乙醇脱水的传统工分子筛充分脱水，然后将天平降温到需要的实验温艺为共沸精馏法，该方法具有能耗高、设备复杂、回度，天平真空度保持不变。由氮气携带水蒸气通人收脱水剂困难的缺点，为了降低无水乙醇的价格，吸天平室，在进入天平室前，用气相色谱分析进样气体引厂家投资，必须采用新型工艺。分子筛吸附脱水中的水含量。当进入天平室的气体量达到实验的需法由于具有节能、流程简便、经济环保的优点，近年求后，关闭天平室通气阀门，使天平处于全封闭状来成为国内外

4、研究的热点_J,21，但已有的文献[3,4大态。实验温度、吸附压力、吸附剂质量变化由计算机多集中于液相吸附。自动记录。以吸附剂质量在一定时间内不再波动近对吸附体系的研究首先需要测定吸附等温线。似当作吸附平衡的终点，从而得到不同温度下的吸吸附等温线的测量一般分为静态法和动态法。其中附平衡数据。静态法是一种常用的、经典的方法；动态法操作简单，对实验设备精密度要求不高，但测定数据的准确度不如静态法。本工作采用真空静态法，在较宽的温度范围内对气态水在3A分子筛上的吸附和扩散过程进行了探讨，得到了吸附量与温度的关联式，讨论了模型各参数与温度的关系，验证了扩散控制步骤并得出了校正扩散系数随温度和吸附质浓

5、度的变化规律，为高效节能的设计乙醇脱水吸附流程提供了一定的参图1设备示意图考数据。Fig1Schematicdrawingofexperimentalapparatus1实验部分2结果与讨论水和乙醇的临界分子直径分别是0．27．0．47nm，为了避免共吸附问题，选择孑L径为0．3m的分2．1吸附等温线模型的确立子筛作为吸附剂_5]。本实验采用的3A分子筛由分别采用Freundlich模型、Langmuir模型和大连艺秀分子筛厂提供，实验前先将分子筛置于马[收稿日期]2004—03-25．[修改稿日期]2004—05—20。弗炉中在450℃下培烧4h，然后直接放人真空干燥[作者简介]lYt昀(

6、1977一)，女，河北省雄县人，博士生。联系人：张箱中冷却至室温。吸附等温数据由静态真空吸附法敏华，电话022—81866557，电邮pehemistry@163．com。第10期田昀等水在3A分子筛上吸附和扩散平衡的研究吸附是放热过程，随着温度的升高，平衡向脱附方向Langmuir—Freundlich模型对实验数据进行处理。移动，因此6值下降很快；在温度较低时，b值的变Freundlich模型是一个半经验的模型，表明吸化更为明显。因此，对于水在3A分子筛上的吸附，附量q与压力的指数成正比，，z与温度相关，是在条件允许的范围内降低温度有利于吸附的进行。对压力项的修正；kf为经验常数，与吸附

7、剂的种类、特性及温度相关。其表达形式如下cq=kfpLangmir模型是机理模型，假设分子吸附于吸附剂表面有限的已知局部空位上，每个空位只吸附一个吸附质分子且分子具有相同的能量，同时，吸附于相邻空位上的分子不相互作用。Langmuir模型可以表示为qbpq其中，参数q表示吸附剂颗粒表面的总空位数，是图2用Freundlich模型拟合的吸附等温线不随温度变化的定值；b为依赖于温度的LangmuirFig．2Co