试析水在3a分子筛上吸附和扩散动力学的研究

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1、天津大学硕士学位论文水在3A分子筛上吸附和扩散动力学的研究姓名：田昀申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张敏华2002.1.1摘要分别利用真空重量法和程序升温脱附法研究了水在3A分子筛上的吸附和扩散行为，得到不同温度下的吸附等温线和扩散系数，采用Langmuir-Freundlich模型对实验数据进行拟合，得到吸附量和温度的关联式。通过改变分子筛的粒径，验证了吸附过程和解吸过程均受晶体扩散控制。并找出了校正的扩散系数随温度和吸附质浓度的变化规律。关键字：分子筛吸附等温线扩散系数STUDIESON

2、THEDIFFUSIONANDADSORPTIONAbstract：KINETICS0F、)l出虹ERIN3AZEOLITEUsingthemethodofTGandTPGtheadsorptionanddiffusionofwaterin3Amolecularsieveshavebeeninvestigatedinthispaper．Asaresult，theconsequentequilibriumisothermscertifiedthattheadsorptioncomplywithLangm

3、uir-Freundlichmodel．Inaddition，theresultsofthetestsforthe3Amolecularsieveswithavarietyofsizeprovethatintracrystallinediffusionistherate—controlstepoftheadsorptionanddesorption．Atthesametime，theregularityofvariationofcorrecteddiffusioncoefficientswithtem

4、peratureandconcentrationwerefiguredout．KeyWords：molecularsievesequilibriumisothermsintracrystallinediffusion天津人学硕十学位论文第1章前言分子筛选择性吸附分离是一种低能耗，高效率的分离方法。在某些脱水过程中，利用分子筛微孔尺寸大小气相选择性吸附水，从而实现水和其它组份的分离⋯。本文对于水在3A分子筛上的吸附和扩散过程进行了研究。该研究对于某些工业生产过程，如由含共沸水乙醇制取无水燃料乙醇，具有一

5、定的理论指导意义。对吸附体系的研究首先需要测定吸附等温线。吸附等温线的测量一般分为静态法和动态法【21。其中静态法是一种常用的，经典的方法；动态法操作简单，对实验设备精密度要求不高，但测定数据的准确度不如静态法。组分在吸附过程中的扩散机理比较复杂，前人对此进行了大量的研究t7-12】。但是对于气态水在3A分子筛上的扩散机理研究尚无文献报道。本文分别采用静态的真空重量法和动态的惰性气体吹扫法测定了水在3A分子筛上的吸附等温线，试验数据处理结果表明：其吸附行为符合Langmuir-Freundlich吸附

6、模型。同时测定了水在不同粒径的3A分子筛内的扩散系数，证明吸附和脱附过程均为晶体扩散控制。实验研究结果表明：水在3A分子筛上吸附校正扩散系数在10-10．10’8cm2／s的范围内。在相同的温度下，校正扩散系数随吸附质浓度的增加而减小，这可以解释为浓度较大的时候吸附质分子间相互作用力大，阻碍了分子的移动，使扩散系数变小；而在相同的浓度下，校正扩散系数随温度的增加而增加，其规律符合Arrehnuis关系式。天津大学顺十学位论文第2章文献综述2．1天然及合成分子筛【11分子筛是具有均匀微孔的吸附剂或薄膜类

7、物质，其孔径与一般分子大小相当。根据其有效孔径，可用来筛分大小不同的流体分子，该作用称做分子筛作用。具有分子筛作用的物质很多，天然的及合成的沸石、炭分子筛、某些有机高聚合物和有机高分子膜等都有筛分分子的作用。其中应用最广的是沸石。Smith对沸石的定义为‘2】：“沸石是具有骨架结构的硅铝酸盐，骨架形成的空穴为大的离子和水分子所占据，两者可以自由移动，而进行离子交换和可逆地脱水”。骨架结构包括以角相连的四面体，其中小的原子(统称T原子)位于四面体的中心，氧原子位于四面体的角端上。T原子对天然沸石为Al或

8、Si原子，但在合成沸石中也可以改用其它的原子，如Ga，Ge和P等。目前已有将Fe、Gr、v、MO、As、Sb、Mn、Co、Ni和Ti等元素引入沸石骨架的报道。在天然沸石中，空穴内的大离子可以为一价或二价，主要是Na、ca、K、Mg和Ba。合成的结晶硅铝酸金属盐多水化合物的化学通式为：Mex／n((A102)x(Si02)。)·mH20式中：Me一阳离子，主要是Na+，14+和Ca++等碱金属离子：n——原子价数，可交换的金属阳离子Me的数目：m——结晶水