试析有机硫和苯对固体强酸催化剂上烷烃异构化的影响

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1、南京工业大学硕士学位论文有机硫和苯对固体强酸催化剂上烷烃异构化的影响姓名：田伟申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈长林200706摘要随着环保立法的日益严格，汽油向低硫、芳烃和高辛烷值方向发展。作为提高汽油辛烷值的一种重要手段，轻质烷烃的异构化工艺受到越来越多的重视。负载贵金属的砧203厂W03／

2、z内2C们眩)或Ga203厂w03／_Z向2(GWz)固体超强酸催化剂对C5／c6异构化反应具有较高的活性、选择性及良好的稳定性，具有应用前景。对于C5／c6异构化工艺，工业原料中不可避免的含有一

3、定量的有机硫化物、芳烃等杂质，这些杂质对C5／C6异构化反应过程的影响值得探究。本文在负载贵金属的A、ⅣZ或GWZ催化剂上，研究了原料中的有机硫化物和苯对C5／C6异构化反应的影响。在异构化催化剂Pd硝ⅣZ上考察了有机硫化物噻吩和乙硫醇对C5／c6异构化反应的影响。结果表明，对于正戊烷异构化反应，原料中含100ppm硫醇硫对P僦上异构化反应没有明显影响，在80h内P幽．WZ催化剂具有较高的活性和稳定性，但硫含量继续增加至200ppm时会使催化剂失活。对于噻吩，20ppm噻吩硫的存在已经导致正戊烷异构

4、化活性降低并且使催化剂失活。对正己烷异构化反应，100ppm硫醇硫或噻吩硫的存在都会使PdA、ⅣZ催化剂失活，但含噻吩原料中催化剂的失活速率明显较快。在含噻吩和乙硫醇的正戊烷原料中分别反应80h后的PdAwz催化剂进行TG分析，结果表明，原料中含噻吩时P出岍Z催化剂上积炭量更多。。考察了苯对P僦和nGWZ催化剂上异构化反应的影响。结果表明，苯的存在抑制了PtGWZ和PdAwZ催化剂上正己烷的异构化反应。与PdAWZ催化剂相比，苯对nGWZ催化剂上异构化的影响相对较小，且nGWZ催化剂上异构化活性的降

5、低在撤除苯后可以完全回复。苯的存在虽然降低了PtGWZ催化剂上正己烷的异构化活性，但不影响PtGWz催化剂的稳定性，在T=2050C，P=1Ⅷa，LHSV=0．5h-1，H2衄drocarboIlS(mol神=2的反应条件下，在5讯％苯的原料中PtGWZ催化剂上正己烷的异构化率和选择性分别达到85％和20．5％，经300h寿命试验，催化剂没有失活。以5训=％苯／正己烷混合物为进料，分别在PtGwz和P伽催化剂上反应80h后的催化剂样品进行TG分析，结果表明，PdAWZ催化剂上的积炭量大于PtGWZ催

6、化剂的积炭量。关键词：A120删03／加2Ga203瓜D3／z幻2固体酸铂钯烷烃异构化有机硫化物苯nABSTRACTFormeenviro衄ental肌dle西slatiVedemalld，gaS01ineisrequiredt0below-sul丘玛low-arom撕candhi乒一octaIleInlInber．Isomer妇ionoflightalkanesplaysan曲portantrolei11producil唱cleanaIld11igh-octa】呛number如els．A1203厂

7、W03／Zr02(AW劢or(碗03厂W03∥乙r02(GWZ)solidcatalystssuppor瞅1winlnoblemetalsllaveshowneXcellentaCtiVi劬seleCtiVit)randl五曲Stabili够forC5／C6isomerizationreaction．As也efeeduSedint11eisomerizationprocessalwayscont血ssome锄omltsofhnp面tiessuch嬲org；疝csulfide，鲫omatics，alk

8、enesorwater，ule砌uenceoftlloseimp耐tieson也eisomerizationofC5／C6shouldbediscussed．111thispaper'weinVeStigated也eiI】丑uenceofo礓aIlicsulfide觚dbenzeneontheisomerizationreactionoVerAWZ0rGWZcatalystssuppomd、)l，imnoblemetals．埘luenceofnliophene锄dethylthiolon吐leC5／

9、C6isomerizationoVerPd则眩catalyStwaSiIⅣestigatI砸．’nleresllltSshowedthat矗”拧-pentalleisom删。玛PdAWZcatalystSshowedhi曲ands讪lleactiV毋forisomerizationinthefeed谢t11100ppmsul缸con印sedof啦lthiolfor80kbut晰m11i曲sul缸contemupto200ppm，也ePdAWZca_talyStsw弱d