固体超强酸催化剂在有机合成中催化应用的研究

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1、曲阜师范大学研究生学位论文原创性说明本人郑重声明：此处所提交的博士□/硕士□论文《固体超强酸催化剂在有机合成中催化应用研究》，是本人在导师指导下，在曲阜师范大学攻读博士□/硕士□学位期间独立进行研究工作所取得的成果。论文中除注明部分外不包含他人已经发表或撰写的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人和集体，均已在文中已明确的方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签名：日期：曲阜师范大学研究生学位论文使用授权书《固体超强酸催化剂在有机合成中催化应用研究》系本人在曲阜师范大学攻读博士□/硕士□学位期间，在导师指导下完成的博士□/硕士□学位论文。本论文

2、的研究成果归曲阜师范大学所有，本论文的研究内容不得以其他单位的名义发表。本人完全了解曲阜师范大学关于保存、使用学位论文的规定，同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本，允许论文被查阅和借阅。本人授权曲阜师范大学，可以采用影印或其他复制手段保存论文，可以公开发表论文的全部或部分内容。作者签名：日期：导师签名：日期:曲阜师范大学硕士学位论文摘要固体超强酸在近年来倍受关注，成为催化领域研究的焦点。固体超强酸的优点有相对较高的酸度，良好的催化性能，相对较低的催化温度，容易与反应体系分离，可再生和重复利用，无腐蚀无污染等优点。酸催化这一类反应大体包括烃类裂解，

3、烷烃重排，烷烃异构化，烯烃水合，烯烃聚合，芳烃烷基化，芳烃酰基化，醇酸酯化，取代反应等，这也体现了酸催化剂是重要工业的基础。以前酸催化剂主要是液体酸，虽然工艺非常成熟，但发展中给人类环境带来了相当大的危害，同时也存在着均相催化本身不可避免且无法克服的缺点，例如易腐蚀设备，难以连续生产，选择性差，产物与催化剂难2-分离等等一系列问题。本实验室自主研发了SO4/MxOy型固体超强酸催化剂，该催化剂具有良好的工业应用价值。本文对该催化剂在有机合成应用进行了探究性研究。本文第一部分，概述了固体酸催化剂研究的发展，主要阐述了固体酸催化剂的种类、制备方式、表征的手段、以及

4、在有机合成中的应用等。第二部分，本实验室根据现有研究的基础上，使用实验室制备固体超强酸催化剂，进行了合成1,4-环己二酮缩季戊四醇，季戊四醇四乙酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯，季戊四甲基丙烯酸酯、蒽醌、喹啉等合成反应进行了研究，对合成条件进行了优化，实验验证了催化剂在相关反应中表现了较好的催化活性。2-在SO4/TiO2-SnO2型固体超强酸催化1,4-环己二酮双缩季戊四醇缩合反应中，主要对反应温度、反应物浓度比、催化剂的使用量、反应时间等条件进行了优化，产率达到78.5%。2-在SO4/TiO2-SnO2型固体超强酸催化酯化反应中，着重研究了季戊四醇四乙酸酯、季戊

5、四醇四丙烯酸酯、季戊四醇四甲基丙烯酸酯；对催化剂的使用量、反应时间、反应温度、物料摩尔比等酯化反应的影响等进行了考察，通过对反应条件的优化，酯化率可达87.4%、82%、86%。2-在SO4/TiO2-SnO2型固体超强酸催化蒽醌的反应，考察了催化剂用量、反应温度、反应时间、溶剂用量等条件进行优化，产物的产率达到83.5%。2-在SO4/TiO2-SnO2型固体超强酸催化喹啉的反应，考察了催化剂用量、反应温度、反应时间、物料比、溶剂用量等条件进行优化，产物的产率达到72.5%。另外还研究了1,4-环己二酮双缩邻苯二胺缩合反应，主要对反应温度、反应物浓度比、催化

6、剂的使用量、反应时间等条件进行了优化，产率达到82%。关键词：2-SO4/MxOy型固体超强酸、蒽醌、喹啉、1,4-环己二酮双缩季戊四醇，季戊四醇四乙酸酯，季戊四醇四丙烯酸酯，季戊四醇四甲基丙烯酸酯，1,4-环己二酮双缩邻苯二胺I曲阜师范大学硕士学位论文AbstractSolidsuperacidinrecentyearsconcerned,becomethefocusofresearchofcatalysis.Theadvantagesofsolidsuperacidhaverelativelyhighacidity,goodcatalyticperform

7、ance,relativelylowcatalytictemperature,easyandreactionsystemseparation,renewableandreuse,nocorrosionpollution-freeadvantages.Thiskindofacidcatalyticreactioningeneralincludehydrocarboncracking,paraffinrearrangement,isomerizationalkane,olefinshydration,olefinpolymerization,aromaticalk

8、ylation,aromaticacy