耐水固体超强酸催化剂的制备与应用

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1、青岛科技大学硕士学位论文耐水固体超强酸催化剂的制备与应用姓名：高鹏申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：崔波20040602耐水固体超强酸催化剂的制备与应用摘要本实验采用低温沉淀陈化法制备了氧化锆和氧化钛为主组分的金属氧化物复合固体超强酸催化剂，并添加镧系过渡金属对其进行改性。用指示剂法和JE丁胺滴定法测定了催化剂的酸强度和酸量；BaSO。重量法测定催化剂的含硫量；用红外光谱图推测了催化剂的表面结构；并将此固体超强酸用于乙酸与乙醇合成乙酸乙酯的反应以测试催化剂的活性、寿命和耐水性。实验结果表明：(11在低温下进行沉淀和陈化步骤可使催化剂具有较大的比表面积，催化活性高于常温下制备的催化剂(2

2、)复合氧化锆及镧系过渡金属的改性是催化剂的酸强度略有下降(Ho<一13．8)，但含硫量和酸量都有很大提高，反应前后的硫损失量也有显著降低，说明La3十和Zr02的引入使催化荆抗积碳能力增强，使活性组分不易流失，大大提高了催化剂的活性和稳定性，也说明催化剂的活性和寿命更多的是取决于起酸量的多少，而不是酸强度。(3)改性固体超强酸与反应精馏耦合反应装置结合进一步提高了催化剂的稳定性和重复使用性能，这是因为新的工艺可以在不损失反应物乙醇的情况下比较彻底的去除反应生成的水，提高反应的耐水性。(4)从红外光谱图上可知，制备的催化剂的表面结构为桥式双配位结构，具有B、L两种酸位。关键词：固体超强酸；复合催

3、化剂；氧化锆；氧化钛；酯化反应；酬水性PREPARATIONANDAPPLICATl0NWATERRESISTANTSOLIDSUPERACIDC搬ⅨS下SABSTRACTSulfatedZirconia—titaniucompositesolidsuperacidcatalystsvcel2preparedbylowtemperatureprecipitationmethodandweremodifiedbyaddinglanthanum，Hammettindicatorsandn—butylaminetitrationmeasuredthestrengthandamountofacidsi

4、te．BaS04gravimetricmethodanalyzedthesulphurcontent。TheIRcharacteristicpeaksofcatalystswerealsomeasured．Theconclusionsindicatethat：(1)Catalystsareprovidedwithhighspecificsurfaceareawhenprecipitatedandaged8tlowtemperature(ooc)，whichcatalgicactivityishigherthanthosepreparedatroomtemperature．(2)Zirconia

5、andlanthanumasadditiveincreasecatalysts’amountofacidsiteandsulphurcontentgreatlyanddebasereactionlossofsulphur,thoughitbringsdowlatheacidstrength(H05一13．81．SotheintroducedLa203andZr02preventactiveingrediemslosing．whichincreasesthecatalysts’lifespanandreusingproperties．(3)Employingthereaction—rectifi

6、cationcouplinginstallationimprovescatalysts’reusingprope纛iesmorebecausetheprocessremovesproducedwatermorethoroughlywithoutlossofreactantethan01．(4)IRindicatesthatthemodifiedcatalystshavethesurfacestructureacidicsiteswereBandLstyle，andBacidsitedominates．Keywords：solidsuperacid；compositecatalyst；zirco

7、niumoxide；titaniumoxide；esterification；waterresistance青岛科技大学研究生学何论文0前言超强酸的酸强度是100％硫酸的亿倍，能在普通条件下使有机化合物发生反应，也可延长某些有机化合物的正碳离子的寿命，从而开发出许多有价值的新反应。其中特别是固体超强酸在化学工业方面的重要性，它在有机合成、特别是精细合成和节能方面作为催化剂进一步的应用是有前途的。S