试析载体微结构对金催化co氧化反应活性的影响

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1、大连理工大学硕士学位论文载体微结构对金催化CO氧化反应活性的影响姓名：贾昆明申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李文翠20090601人连理I：人学颂十学位论文摘要纳米金催化剂是一类新型的工业和环保催化材料。自从1989年Haruta等发现Ti02和Fe203等氧化物负载Au催化剂具有非常高的活性以来，氧化物负载Au催化剂在许多重要化学反应中表现出优异的催化活性和选择性。特别是金低温催化CO氧化的性能在氢燃料电池、封闭式C02激光器、汽车尾气处理器以及CO防毒面具等影}：多领域具有广泛的应用前景。但目前尚未实现工业化，制约其发展的主

2、要因素是其活性和稳定性有待提高。近年来，探讨影响会催化剂活性的因素，尤其是载体对活性的影响，是非常活跃的研究领域。本论文以Ce02、Fe203和Mn02为载体，通过控制合成的方法分别得到不同形貌、晶相、颗粒尺寸的氧化物；采用XRD、氮物理吸附、TEM等手段表征了载体的微结构；详细研究了载体的形貌、晶相和颗粒尺寸对金催化剂在CO氧化反应中的活性影响。为避免金活性组分的影响，论文选用胶体沉积法将尺寸均一的金属态金纳米粒子负载到氧化物表面。。论文首先通过水热合成法制备出棒状、立方体、多面体形貌的Ce02纳米粒子。负载金后催化测试结果表明：在CO

3、氧化反应中，棒状和多面体形状的Ce02表现出较好的催化活性，而立方体形状的Ce02基本没有表现出催化活性。这可能是因为不同形貌的Ce02暴露的晶面不同，金粒子在Ce02载体的{111}品面上活性最高，在{110}晶面上稳定性最好，且兼具高活性，在{lOO}晶面上活性最低。论文进～步通过氨基酸辅助的水热合成法制备了具有三种不同尺寸的纺锤形和菱形Fe203纳米粒子。结果表明氨基酸的种类强烈影响Fe203纳米粒子的形貌，在酸性氨基酸中容易形成纺锤形的Fe203，而在碱性氨基酸中则有助于菱面体的Fe!03。催化测试结果表明表面粗糙的纺锤形Fe20

4、3负载金纳米粒子表现出更好的催化活性；对于载体形貌相同的金催化剂，可能存在着与金颗粒尺寸相匹配的载体最佳尺寸。论文最后通过水热合成法制备出a、B、丫、d相的Mn02纳米粒子。其中a、B、7相形貌相似，均为棒状；d相为花状形貌。负载会催化剂之前，a、小d相Mn02催化活性相近，在200．250oC可以将CO完全转化为C02，B相则基本没有催化活性。负载会后的催化测试结果表明，B相Mn02负载的金催化刖-k。'舌性显著提高，CO在70oC就可以完全催化转化。其中a相Mn02负载金催化剂具有最好的催化活性。关键词：金催化剂；载体微结构；氧化铈；

5、氧化铁；氧化锰载体微结构对金催化剂催化Co氧化反应活性的影响SupporteffectonthehighactivitygoldcatalystforCOoxidationAbstractGoldcatalystiSakindoflate-modelcatalyticmaterialinindustryandenvironmentalprotection．SincethediscoveryofHarutawhofoundthatTi02orFe203supportedgoldcatalystsshownexceptionallyhighc

6、atalyticactivityforlowtemperatureCOoxidation，ithasbeenfoundthatnano—Auparticleswhenhighlydispersedonoxidesexhibitexcellentcatalyticactvityandslectivityinalargenumberofchemicalreactions．Especially，thehighlow—temperatureactivityofgoldcatalystsinCOoxidationmakethemsuitablein

7、manyapplicationssuchashydrogenfuelcell，closedtypeC02laserdevice，automobiletailgasprocessorandCOgasmask．Despiteofahighactivityofgoldcatalyst，therelationbetweenthestructureandtheactivityofgoldcatalystisstillunclear．Muchefforthasbeencontributedtothistopicfromalloverworlds．He

8、rein，thesupporteffectofgoldcatalystsinCOoxidationwassystemiclyinvestigated．ThenaosizedCe02，Fe203