试析运用超临界二氧化碳技术络合萃取重金属离子的研究

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1、武汉工程大学硕士学位论文运用超临界二氧化碳技术络合萃取重金属离子的研究姓名：谢尧平申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：陈嵘20090501摘要随着现代工业的发展，重金属离子的污染问题越来越受到人们广泛的关注。它不仅对生活环境造成污染，也对人类的身体造成了极大的危害。传统处理方法包括蒸馏、过滤和化学吸附等，但是这些方法会造成大量溶剂的浪费以及化学物的残留。运用超临界二氧化碳络合萃取重金属离子的技术作为一种新型环保的处理方法逐步得到了广泛的关注。本论文设计并合成了二甘醇酸类和联吡啶类两个系列的络合剂，并用红外、核磁共振和

2、元素分析对其结构进行了表征。采用静态法测定了其在超临界二氧化碳中不同温度和压力下的溶解度。结果表明二甘醇酸类络合剂在超临界二氧化碳呈现出了较好的溶解性能，而联吡啶类络合剂溶解性不是很好。并采用半经验公式对结果进行了关联，理论结果和实验值比较吻合。同时，分别研究了两类络合剂对八种重金属离子(Cu2+、C02+、Ni2+、F台2+、Pb2+、Cd2+、Mn2+和勐1在超临界二氧化碳中的萃取行为。首先选取两类络合剂中的二甘醇酸二丁酯(络合剂1)和联吡啶二甲酸二乙二醇单甲醚二酯络合剂a分别在不同的温度、压力、时间和络合剂与金属离子

3、的摩尔比下测定了相应的萃取效率，分别得到最佳萃取条件为25MPa、333K、40min以}及[Cu2q：[1igandl】=1：100和20MPa、333K、30min以及斟灼：【liganda]=l：100。然后利用这两类络合剂，分别在最佳萃取条件下测定了对单—金属离子的萃取效果。结果表明，在没有共萃取剂PFOAT的条件下萃取效果不是十分的理想，可能原因是络合剂虽然和金属离子形成了络合物，但是它们的平衡常数很小或者是它们在超临界C02中的溶解度很低。而通过加入共萃取剂PFOAT，络合剂对大部分金属离子的萃取效率有了一定的

4、提高，只有二甘醇酸类络合剂对Z,n2+暑l：lC02+的萃取效率有所下降，其中联吡啶类络合剂对Ni2+萃取效率要高于其它金属离子。最后测定了两类络合剂对混合金属离子的萃取效率，其中Ni2+萃取效率仍然是最高的，表明了联吡啶类络合剂对N．2+的萃取具有一定的选择性。武汉工程大学硕士学位论文关键词：超临界二氧化碳；络合剂；溶解度；半经验模型；金属离子萃取；选择性ⅡTheproblemofmetalionscontaminationwhichwilldoharmtobothhumanenvironmentandourhealth

5、yhasbeenllttract。dmuchattentionwiththedevelopmentofmodemindustry．Conventionally,thesemetalionshavebeenremovedOrrecoveredbysuchprocessesasdistillation,filtradonandchemicalabsorption．Howe'cer,thesetraditionalseparationmethodshavebeenexposedinlaimieproblemsofenergyco

6、nsumptionandresidualchemicalsinproducts．111eapplicationofsupercriticalC02containingchelatingagentsisanovelandenvironmentallyfiiendlytechniquefortheremediationofmetal-contaminatedwastesortheextractionofhighmetalions．Twoseriesofdiglycolicacidestersandbipyridineester

7、sWCI'CdesignedandsynthesizedaschelatingagentformetalionsextractioninsupercriticalC02，andtheirstructureswereconfirmedbyIR,NⅥ艮andelementalanalysis．Thesolubilitiesofthesecompoundswcrcmeasuredbyusingstaticmethodatdifferenttemr,em嗽andpressure．Itindicatedthattheseriesof

8、diglycolieacidestersshowedhighersolubilitiesinsupercriticalC02thanthatofbipyridinee毗Themeasureddatawerecorrelatedwithsemiempiricalmodelandshowedgoodagre