试析直接肼燃料电池的研究

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1、浙江大学化学工程与生物工程学系硕士学位论文直接肼燃料电池的研究姓名：劳绍江申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：李洲鹏20100301摘要直接肼燃料电池(DHFC)由于其较高的理论能量密度(5．42Whg一)、较高的理论电动势(1．61V)以及较高的理论能量转化率(100％)而广受关注。本文通过对DHFC的阳极催化剂、阴极催化剂和氧化剂进行了系统的研究，进一步提高了DHFC的发电性能，为DHFC的基础研究提供了实验和理论依据。本文采用循环伏安法和恒电流放电等电化学测试方法分别对不同阳极催化剂对肼(N2H4)的电化学氧化反应和不同阴极催化剂对02的电化学还原

2、反应的催化性能和机理进行了较为系统的研究。此外，本文开发和设计了使用H202作为氧化剂的新型DHFC，进一步提高DHFC的工作电压和输出功率密度。研究表明，N2H4在Ni表面的氧化峰电位为O．32V，而在Pt表面有两个氧化峰，其对应的峰位分别为．0．628V和0．16V。由于N2H4在催化剂表面的吸附状态和催化剂对H和N的吸引作用的差异，导致了N2H4在Ni和Pt表面的电化学氧化途径的差异。N2H4在Ni表面的断键方式为N-N键断键，形成NH2(ad)。而在Pt表面则存在两种主要途径：一种是在较负的电位发生N．H键断键，形成H(ad)；另一种是在较正的电位发生

3、N．N键断键，形成NH2(ad)。对比了Pt／C、Pd／C、Co．PPYC．C和Au／C作为DHFC的阴极催化剂的电化学性能。研究表明，Co．PPY-C比Pt／C、Pd／C、Au／C更适合作为DHFC的阴极催化剂。这是因为Co．PPY-C不仅具有较好对02还原反应的催化活性，而且具有较好的耐N2H4的能力。考察了电解质膜的厚度、燃料的浓度、工作温度和燃料流量对电池性能的影响。研究表明，采用薄Na+型Nation膜211膜为电解质膜，10嘶．％N2H4．15vvt．％NaOH溶液为燃料的DHFC在80oc的最大输出功率密度为627mWcm。2。"-3以Ni．Pt

4、／C作为阳极催化剂、Au／C作为阴极催化剂、N211膜为电解质膜组构建的以H202为氧化剂的DHFC，在80oC时，开路电压为1．75V，最大输出功率密度达1．02Wem～。旋转圆盘电极伏安法测试表明，在Au／C电催化剂表面上H202电化学还原反应的电子数接近于理论值2。水关键词：直接肼燃料电池、电催化剂、反应机理、电化学活性、电池性能、双氧AbstractThedirecthydrazinefuelcell(DHFC)hasattractedmuchattentionasapotentialcandidateofhighpowerdeviceduetoits

5、hightheoreticalenergydensity(5．42Whg-I)，hightheoreticalelectromotiveforce(1．61V)andhightheoreticalenergyconversionrate(1OO％)．ElectrocatalystsasakeypartofDHFChaveadirectimpactonthecellperformanceofDHFC．Inthiswork，theanodecatalyst，cathodecatalystandoxidantofDHFCweresystematicallystudi

6、edinordertoimprovethecellperformanceofDHFCfurther．TheelectrocatalyticperformanceandmechanismofanodeandcathodecatalysttowardsN2H4oxidationreactionandoxygenreductionreactionwereinvestigatedbycyclicvoltammeryandconstantcurrentdischarge．Moreover,anovelDHFCusingH202asoxidantwasdevelopeda

7、nddesignedandtheoperatedvoltageandpowerdensityofDHFCwasimproved．ItwasfoundthattheoxidationpeakofN2H4onNiWas0．32V．buttheoxidationpeaksofN2H4onPtwerelocatedat-O．628Vand0．16VThiswasattributedtothattheadsorptionstateofN2H4andattractionofHandNondifferentcatalysts．Itwasproposedthatthebond

8、breakingofN2H4onNis