试析有机-无机杂化dmfc用阻醇质子交换膜的研究

《试析有机-无机杂化dmfc用阻醇质子交换膜的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、天津大学硕士学位论文有机-无机杂化DMFC用阻醇质子交换膜的研究姓名：郑斌申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：吴洪;姜忠义20070601摘要直接甲醇燃料电池(简称DMFC)以其高效、高能量密度、低排放和燃料储运及补充方便等特点被认为是适应未来能源和环境要求的理想动力源之一。目前，DMFC面临两大主要难题：一是甲醇从阳极向阴极的透过率高，即膜的阻醇性能较差；二是阳极催化剂对甲醇氧化反应的活性低。本文在新型阻醇质子交换膜材料方面进行了新的尝试。鉴于质子、水和甲醇在传递中的相互关联，提出将目标膜视为优先透过质子的质子一甲醇

2、分离膜。因此，膜分离领域、特别是醇一水体系渗透蒸发中的一般性理论和经验被借鉴用来指导阻醇质子交换膜的研制。有机一无机杂化质子交换膜兼具有机膜和无机膜的优点，是目前质子交换膜研究的新方向。实验中选取了优先透水的壳聚糖为高分子材料，亲水性的NaY沸石为无机杂化介质，制备了壳聚糖—N“沸石杂化膜。为了改善杂化膜中有机无机界面形态，分别采用3氨丙基3乙氧基硅烷和3巯丙基3甲氧基硅烷对沸石进行了表面改性，制备了改性沸石填充的杂化膜。采用IR、SEM、XRD、TG等手段对杂化膜进行了表征，研究了沸石表面改性、沸石含量对杂化膜的界面形态、

3、阻醇性能、质子传导性能的影响。结果表明，NaY沸石的加入有效地降低了CS膜的甲醇渗透率，并显著低于Nafionll7膜。沸石表面改性改善了杂化膜有机一无机界面形态，进一步提高了杂化膜的阻醇性能。CS．S03HY杂化膜因有机一无机相间存在离子键强相互作用而表现出优异的阻醇性能。当甲醇浓度为12mol／L时，沸石填充量为40％的CS．S03HY40％杂化膜的甲醇渗透率不至lJNafionl17的1／10。S03HY中一S03H的引入同时提高了CS．S03HY杂化膜的质子传导率，从而使CS．S03HY膜综合性能指标13(13=o／

4、力值提高。甲醇浓度为12mol／L时，CS．S03HY40％的13值是相同条件下Nafionll7的3倍，显示出良好的综合性能。关键词：直接甲醇燃料电池，有机一无机杂化膜，壳聚糖，沸石，界面形态ABSTRACTDirectmethanolfuelcell(DMFC)hasattractedconsiderableaRentionasanalternativetothepresentpowersourcesduetOitshighefficiency,highpowerdensity，lowemissionsandeasyfu

5、elstorageandtransportationeta1．However,atpresent，twomajortechnologyproblemsinDMFCstillrestricttheirperformancesandapplications．Oneproblemisthecrossoverofmethanolthroughtheelectrolytemembrane．Theotherisslowmethanoloxidationkineticsontheanodecatalyst．Inthisstudy,deve

6、lopmentofmethanol—rejectiveprotonexchangemembraneswasattempted．Recognizingthecouplingnatureofproton，waterandmethanoltransport，weanalogizedthedesiredprotonexchangemembrane(PEM)tOaprotonpreferentialproton-methanolseparationmembrane．Therefore，theoriesandexperiencesfro

7、mthefieldofmembraneseparation，especiallythosefrompervaporationwereborrowedtOthiswork．Toinvestigateorganic-inorganichybridPEM，whichhastheadvantagesofboththeorganicandinorganicmembrane，isanewtrendnow．Accordingly,chitosanandNaYzeolitewerechosentosynthesizeCS-NaYhybrid

8、membranes．InordertOimprovetheinterfacialmorphologyofhybridmembranes，APTESandMPTMSsilanecouplingagentswerechosentomodifytheNaYzeolite．IR，SEM，XRDan