GPTMS化学键合HEDP的有机无机杂化质子交换膜的研究

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1、分类号UDC密级学校代号武j凄坦歹大浮学位论文10497题目Q里!M墨垡堂毽金H望￡丝查扭二垂扭垒垡厦王囊拯照鲍盟宝英文．TheResearchofProtonExchangeInorganic-organicHybridMembrane题目堑墨也g鱼￡!丛S￡塾星篁匦璺壑!Y旦Q壁亟曼垂H旦旦￡研究生姓名指导教师郭芷含姓名选查竖职称型錾撞。学位谴±申请学位级别一兰堂塑±学科专业名称丝盘垄墨三堡论文提交日期至Q12生堇旦论文答辩日期答辩委员会主席篮!l塞评阅入釜笠：I基醢叁2012年5独创性声明本人声明，所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成

2、果。尽我所知，除了文中特NJJII以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得武汉理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文使用授权书本人完全了解武汉理工大学有关保留、使用学位论文的规定，即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权武汉理工大学可以将本学位论文的全部内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存或汇编本学位论文。同时授权经武汉理工大学认可的国家有关机

3、构或论文数据库使用或收录本学位论文，并向社会公众提供信息服务。(保密的论文在解密后应遵守此规定)研究生(签名)：豸碰笼导师(签名)：院寿啤日期：加／2．5．岁p武汉理工人学硕士学位论文摘要质子交换膜燃料电池因其优异的能源效率和清洁尾气的能力而有可能成为手机、固定和便携式电子设备的重要发电系统。由于燃料电池在低于100。C的环境中操作时，燃料气体中的CO易导致Pt阳极催化剂中毒，因此有必要提高燃料电池的工作温度。但是，目前已商业化的质子交换膜如Nation膜在温度高于100℃的情况下易失去水分导致质子传导率急剧下降。所以，需要研制出能在低湿度，中温范围内具有较高质

4、子传导率的质子交换膜。在各种替代的质子传导材料中，有机．无机杂化材料作为质子交换膜的最有前景的材料之一。．本课题中，我们以丫．缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)和羟基亚乙基二膦酸(HEDP)为原料，用溶胶．凝胶法制备出一系列有机．无机杂化质子交换膜，分别讨论了溶胶温度和凝胶温度对膜性能的影响。由红外谱图、TG．DSC曲线以及膜表面的SEM照片可得，当溶胶反应温度为50℃时，溶胶反应程度最高；当成膜温度为150℃时，膜的柔性有所下降，但膜的均匀性变好，膜的热稳定性增强。此外，还讨论了不同硅磷摩尔比对膜性能的影响。由红外分析、XRD、TG．DSC以及耐水解

5、性分析得出，膦酸含量的增加对Si．O网络骨架的形成具有一定的抑制作用；膦酸含量的减少有利于假性聚醚网络的生成，并有助于提升膜的柔顺性和耐水解性；当Si：P=6：1(摩尔LL)时生成的假性聚醚网络和聚硅氧烷的聚合度最高，且膜的耐热性和热稳定性最好。我们还发现，若以三乙胺作为GPTMS／HEDP体系的反应催化剂，能制备出一种柔顺性好且质子传导率高的有机．无机杂化膜。红外谱图结果显示HEDP已经成功地化学键合到聚合物网络中。聚硅氧烷结构以及化学键合到聚合物网络结构中的HEDP都对膜的热稳定性有很大贡献，使得杂化膜在空气中的耐热温度可达到250。C。此外，所制备的杂化膜

6、在130。C时的无水条件下，质子传导率可达1．0xl0+3S·ClTI～。关键词：化学键合，有机．无机杂化，(GPTMS)，质子交换膜，Y一缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷羟基亚乙基二膦酸(HEDP)武汉理工人学硕士学位论文AbstractFuelcellsutilizingprotonexchangemembranes(PEFCs)havethepotentialtobecomeanimportantenergygenerationsystemformobile，stationaryandportableelectricaldevicesbecauseofthe

7、irenergyefficiencyandcleanexhaustgas．SincethePtanodecatalystsareeasilypoisonedbyCOimpuritiesinthefuelgasunderlowoperationtemperaturesbelowI004C，itisnecessarytoimprovethefuelcelloperatingtemperature．However,thecommercializedprotonexchangemembranesuchasNationmembrane，iseasytohavewaterl

8、ostwhentheop