试析新型液相加氢催化剂的制备及应用

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1、湘潭大学硕士学位论文新型液相加氢催化剂的制备及应用姓名：戴超林申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：刘平乐20070501湘潭大学硕士学位论文摘要摘要纳米碳纤维(CarbonNanofibers，简称CNFs)它不光具有普通气相生长碳纤维的特性如低密度、高比模量、高比强度、高导电性等，而且具有缺陷数量少、比表面大、结构致密等优点，可用作催化剂载体、储氢材料、锂离子二次电池阳极材料、双电层电容器电极、高效吸附剂、分离剂、结构增强材料等。所以自1991年日本电镜学家饭岛发现了纳米碳管后，便在各个领域掀起了纳米碳管和纳米碳纤维的研究热潮：研究其

2、制备、性能和应用。本论文研究了活性组分非均匀分布催化剂的制备，探讨了活性组分在载体表面分布的影响因素，得出刷涂沉淀法能使99%以上活性组分镍集中分布在载体氧化铝球的表面，制得活性组分高表面分布的蛋壳型催化剂；用不同方法制备纳米碳纤维，尤其着重研究用泡沫镍催化分解乙烯或者丙烯来制备纳米碳纤维，并对工艺过程进行了优化；制备了多种催化剂用于苯加氢制环己烷，其中Ni/CNFs催化剂催化效果很好，环己烷的摩尔收率接近100%，催化剂稳定，储存安全方便，使用寿命长。刷涂沉淀法是先用溶剂浸泡饶过毛细管压力对活性组分的作用，然后先后用添加了丙三醇的含活性组分

3、溶液刷涂和氢氧化钠溶液处理，使活性组分的前驱体只分布在催化剂载体的表面，并且由易溶的硝酸镍转化成不溶与水和丙三醇的氢氧化镍，消除了靠浓度梯度的扩散作用，干燥时，溶剂迅速挥发除去，活性组分前驱体保持在载体表面分布，使99%以上还原后的活性组分镍集中分布在活性氧化铝球载体表面，制得活性组分表面分布程度很高的蛋壳型催化剂。用石英砂﹑惰性氧化铝球作载体，其上负载活性组分镍制备负载型催化剂，或者用泡沫镍作催化剂催化分解乙烯均制备纳米碳纤维。Ni/石英砂和Ni/惰性氧化铝球催化裂解乙烯制得的纳米碳纤维直径比较小，Ni/石英砂制得的约为30～40nm，Ni

4、/惰性氧化铝球的约为60～70nm，产物比较纯净，但每次制得的量很少。泡沫镍催化裂解乙烯或丙烯制备纳米碳纤维，成本低，产量多，工艺操作过程简单，易于控制。本论文着重研究泡沫镍制备纳米碳纤维，探讨了不同碳源﹑制备温度﹑制备气氛﹑制备时间等对产物形貌和产率的影响，研究得出：未经还原的泡沫镍直接催化烯烃能大量制备纳米碳纤维，只比经氢气还原后的泡沫镍产率少一点；泡沫镍催化乙烯或丙烯两种不同碳源制得纳米碳纤维的生长量和形貌差别不大；金属泡沫镍催化分解乙烯制备纳米碳纤维时，随着温度的升高，纳米碳纤维的生长量和平均直径逐渐增加，温度达到540℃后，生长量和

5、平均直径增加速度减慢，纳米碳纤维在金属泡沫镍上的最低生长温度为420℃左右，另外低于480℃I湘潭大学硕士学位论文摘要时生长纳米碳纤维基本不会破坏金属泡沫镍的骨架结构；制备时通氢气和未通氢气，用泡沫镍催化乙烯制备CNFs，所得产品的形貌和产率差不多；随着制备时间的延长，纳米碳纤维的产率首先增加得快，后来逐渐趋于平缓。制备了多种催化剂催化苯加氢制环己烷，实验发现：Ni/Al2O3﹑Ni/CNFs-AL2O3﹑Pd/CNFs-AL2O3﹑商业泡沫镍﹑Ni/CNFs-泡沫镍作催化剂，可以催化苯加氢生成环己烷，但环己烷的摩尔收率最大才53.22%；而

6、将制得的纳米碳纤维提纯后，通过浸渍蒸发法在其上负载一定量的活性组分镍制得的Ni/CNFs催化剂，催化苯加氢，催化效果很好，环己烷的摩尔收率接近100%，催化剂稳定且容易分离，催化剂使用寿命长，连续使用五次后失活都不明显。关键词：纳米碳纤维;苯加氢;蛋壳型催化剂;刷涂沉淀法；泡沫镍II湘潭大学硕士学位论文ABSTRACTABSTRACTCarbonnanofibers(CNFs)notonlyhadthecharacteristicofcommoncarbonfiberssuchaslowdensity﹑highmodulus﹑strongin

7、tensity﹑goodelectricconductivitybutalsoqualitiesoflessflaws﹑bigsurfacearea﹑compactstructureandsoon.Itcanbeusedascatalystcarriers﹑hydrogen-storagematerials﹑anodicmaterialsoflithiumionicbattery﹑electrodesofcapacitor﹑sorbent﹑separationreagent﹑structureintensifieretc.Moreandmor

8、escholarsstartedtheresearchofcarbonnanotubesandcarbonnanofibersinmanyfieldsincludi