试析乙醇汽油机动车排放特性与尾气净化催化剂研究

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1、天津大学博士学位论文乙醇汽油机动车排放特性与尾气净化催化剂研究姓名：贾莉伟申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：王亚权;沈美庆20061201中文摘要乙醇作为新型清洁燃料，符合能源替代战略与可持续发展要求，有利于改善大气环境。本文考察乙醇汽油摩托车的排放特性，研究乙醇汽油车用催化剂的失活规律，开发适合乙醇汽油机动车尾气净化的三效催化剂，为进一步推广车用乙醇汽油提供基础数据。采用色．质联用精细方法与定容取样常规方法，考察E10(乙醇汽油)摩托车动态与稳态工况排放性能。结果表明：乙醇添加，可以改善CO和HC的排放，而NOx排放没有改善；乙醇添加对芳香族化合物排放没有

2、影响，但毒性较大的乙醛排放量有所增加。采用SEM、EPMA和TG／DTA等表征方法，研究乙醇汽油对机动车尾气净化催化剂的影响：乙醇汽油车用催化剂贵金属活性中心的积炭量明显高于普通汽油，以(CII)xO形式存在，积炭是乙醇汽油车催化转化器活性下降的主要原因。通过超声振荡、热冲击、BET、XRD、SEM与EDX等方法与技术，研究金属载体的二载涂覆工艺，得到实验条件下的最优工艺条件：载体在950"C空气气氛下焙烧10h，浆料粒度小于109in，pH值在3．0--,4．0，固含量35％左右，铈锆固溶体／r-A1203比例控制在10％30％范围内：用溶胶一凝胶法合成二元Mo．

3、iCeo．90x与三元Mo．1Ceo．6Zro．30。(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)复合金属氧化物，借助XRD、Raman、TPR、XPS与EPR手段分析其结构。结果表明部分过渡金属进入氧化铈或铈锆固溶体晶格，Ce促进了过渡金属的还原，三元样品热稳定性优于相应二元样品。系统考察催化剂催化乙醇完全氧化活性与动态储放氧性能，表明Mo．1Ceo．90x的乙醇起燃活性优于相应的Mo．1Ceo．6Zro．30x；掺杂Cu、Mn与Ni的铈基氧化物储放氧性能比较好，500℃时三元样品储放氧性能优于相应二元样品。采用等体积浸渍法制备Pd／Mo．1Ceo．90x与Pd／Mo．1

4、Ceo．6Zro．30x两个系列三效催化剂，测试其三效催化活性，结果表明P‰．1Ceo．6Zro．30。的三效活性最好，其次是Pd／Coo．1Ceo．90x、Pd／Coo．1Ceo．6Zro．30。与Pd／Nio．1Ceo．6Zro．30x。制备了三效性能良好的Pd／Mno．1Ceo．6Zro．30x／金属蜂窝催化剂。．‘关键词：乙醇汽油；排放特性；积炭；金属载体；动态储放氧；机动车尾气催化剂ABSTRACTTheethanolasarenewablefueladaptstothestratagemofnationwideenergyreplacementandsu

5、stainableenergydevelopment，andfurthermore，thisfuelisfavourablefortheimprovementofatmosphericenvironment．Theeffectsof10％(v／v)ethanol—gasolineblendedfuelfEl0)onexhaustemissioncharacteristicsandcatalystperformanceswereinvestigated，andthree—waycatalystsupportedovermetallichoneycombwasprepa

6、redforethanol—gasolinefueledengines．Itisnecessarydataforethanol-gasolineblendedfueltobeappliedfurther．Exhaustemissioncharacteristicsfromtwo4-strokemotorcycleswereresearchedusingCVSandGC-MSwhenusingEl0fuel．AnalysisresultsshowthatCOandHCemissionsarereducedwhentheadditionofethanolintogaso

7、line，whereasNOxemissionsincrease．Nosignificantreductionofaromaticsisobservedandacetaldehydeemissionincreaseswhenethanol-gasolineblendedfuelisusedUsedexhaustcatalyticconverterwasstudiedbySEM，EPMA，XPS，TG．DTAandFTIRaftera10000kmtestprogramwhenethanol—gasolineemployed．Themajoritiesofcarb