机动车尾气净化金属蜂窝催化剂的制备工艺及老化研究

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1、天津大学硕士学位论文机动车尾气净化金属蜂窝催化剂的制备工艺及老化研究姓名：许全瑞申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：沈美庆20050101中文摘要机动车尾气排放是我国大气环境的主要污染源，通常采用机内控制和机外净化的方法进行治理，其中采用安装三元净化催化剂的机外净化方法治理机动车尾气排放最为有效。目前关于三元催化剂的热点问题主要是提高催化剂冷启动性能、降低贵金属用量及提高催化剂使用寿命。首先按照商业化制备工艺制备了贵金属负载型金属蜂窝催化剂。采用模拟配气催化剂评价手段考察了催化剂的温度特·眭及老化特性。研究发现制备的催化剂性能处于“不稳定”状态，高温老化处理

2、不仅未使催化剂达到老化的目的，反而提高了催化剂的催化活性。为此，开展了以下的系统研究：浸渍法分别制各了不同焙烧温度的负载型金属蜂窝催化剂，考察了焙烧温度对催化剂性能、结构的影响。研究表明，焙烧对催化剂性能有较大影响，最佳焙烧温度范围为650℃～750℃；在最优化工艺条件下，导致催化剂活性提高的原因包括：催化剂表面形成铈锆固溶体，活性组分Pd以PdOx／Pd形态高度分散于催化剂表面并可能形成活性更高的Cet-xPdx02—6形态的固溶体。浸渍法制备了不同活性组分和二载涂层的两个系列的低钯负载型金属蜂窝催化剂，研究了催化剂温度特性及老化特性。研究认为以添加铈锆固溶体的

3、氧化铝为二载涂层，添加助催化剂V、Cu的催化剂性能最好；太幅度降低贵金属用量(O．69／Lcat降至O．29／Lcat)未导致催化剂活性大幅下降，采用贵金属用量为O．29／Lcat制各催化剂是可行的。按照最优化工艺条件及配方制备了催化转化器，使用WYl25—161)闭环电喷供油摩托车，采用DPC-1型摩托车底盘测功机转鼓试验台，按照CEC一40工况法监测原机、1000km及10000km后排放性能。研究表明，加装催化转化器的样车排放满足欧II标准，催化剂性能下降的原因主要是积碳，催化转化器匹配的科学设计是影响催化转化器净化性能和使用寿命的关键。关键词：尾气净化金属

4、蜂窝催化剂催化活性老化积碳ABSTRACTAutomotiveexhaustisthemainsourceofairpollutionnow．Generallyenginemodificationanda髓r-treatmentcontroltechniqueareusedforthisproblem，andsettingthree-way-catalyst，oneofafter-treatmentcontrol，isthemosteffectivesolution．Atpresent．thehotissuesaboutthree·way—catalystincl

5、udeimprovingcold—startperformance，reducingnoblemetaldosageandprolongingtheusedlife．Firstly，noblemetalsupportedh6neycombcatalystswerepreparedbythecommercialtechniqueandaccordingtoexhaustcatalystsystemtemperatureandagingcharacteristicsarestudied．Theresultsshowthatthepropertyofcatalystsw

6、asininertstateandhightemperaturedisposingdidn’treachthegoalofaging．insteadimprovedthecatalyticactivity．Therefore，someresearcheswereputupasfollowing．Supportedcatalystswithdifferentcalcinationtemperaturewerepreparedbytheimpregnatedmethodandtheeffectsofcalcinationoncatalystpropertiesands

7、tructurewereinx，estigated．Theresultsshowthatcalcinationhadsomegreateffectsoncatalystproperties，andthebestcalcinationtemperaturewasbetween650。C～750。C．Undertheoptimizedconditions，somereasonscontributedtocatalyticoxidationactivityimproved．Oneofthesewasformingceria—zirconiumsolidsolutioni

8、ncata