试析一种负载型镍基催化剂上糠醇液相加氢制四氢糠醇的动力学研究

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1、北京化工大学硕士学位论文一种负载型镍基催化剂上糠醇液相加氢制四氢糠醇的动力学研究姓名：肖楠申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈晓春20040516北京化工失学硕士学往论文一种负载型镍基催化剂上糠醇液相加氢制‘四氢糠醇的动力学研究摘要采用高压加氢实验装置和气相色谱仪等分析仪器，实验评价了镍基催化剂上糠醇液相加氢制四氢糠醇的反应行为，从16种不同的催化剂中筛选出1种性能优良的催化剂进行进一步实验研究；系统考察了反应温度、压力、催化剂载量和搅拌转速等操作条件对加氢反应行为的影响规律，得到了适宜的操作条件，反应温度448K、反应压力3

2、．5MPa、催化剂载量209／L和搅拌转

3、速1200RPM。在此反应条件下，2．5h的反应时间可使糠醇转化率达到99．6％，四氢糠醇选择性达到98．4％。实验研究表明，加氢反应的副反应是在主反应进程过半后开始，主副反应存在明显的连串关系，发生的副反应为四氢糠醇的深度加氢反应和缩合反应，且对应的反应速率常数相差近两个数量级，因此可近似认为，主副反应的竞争关系可以忽略，即糠醇加氢反应为单一不可逆反应。在半间歇高压反应模式下，排除了气一液、液一固和内扩散传质阻力的显著影响，在反应温度为433～453K、反应压力为3．O~4．0MPa、搅拌转速为1200RPM、催化剂载量209／L的反应条件下进行了动力学北京化工失学硕士学啦

4、论文研究，经过数据处理得到了相应的动力学方程：3．0～3．7MPa范围内rea=9311．exp(筹]·c。0．5·露；3川．。MPa范围内rFA=64925．exp(裂b0．5最后，实验考察了所选催化剂的使用寿命。研究表明，催化剂可在实验条件下重复使用一次，糠醇转化率和四氢糠醇选择性基本保持不变，仅反应时间延长了约1．3h。关键词：动力学，气液固反应，糠醇，四氢糠醇，镍基催化剂坐j!竖望堕坚型塑竺!曼塾!型型里些竺!竺婴塑!!!里!!箜堕KINETICSTUDYFORLIQUIDPHASEHYDROGENATIONOFFURFURYLALCoHOLTOTETRAHYDROF

5、URFURⅥ，ALCOHOLONANI．SUPPORTEDCATAIYSTABSTRACTUsinghigh-pressureautoclaveasreactorandGCasanalyticinstnmaent，selectiveexperimentsweredoneinordertodevelopliquidphasehydrogenationoffurfurylalcoholtotetrahydrofurfurylalcoholonaNi—supportedcatalystinasemi-batchsteady-stateoperatingmode．Anewkindof

6、Ni—supportedcatalystwasfinallypickedoutandprovedtohavegoodperformanceinsuitableoperatingconditions．Whentheoperatingconditionsweresetinreactiontemperature448Kandpressure3_5MPaandcatalystload209／Landstirringrate1200RPM，thehydrogenationoffurfurylalcoholcouldleadtohighfurfurylalcoholconversion9

7、9。6％andhi曲selectivityoftetrahydrofurfurylalcohol98。4％within2．5hours．ThestructureofthereactionnetworkwasexperimentallystudiedandprovedtobeconsecutiverelationbyConcentration-TimeGraphData，Becausebyproductswerefoundfirstlywhenthefurfurylalcoholconversionreachedabout60％，Moreover,theratecoeffici

8、entsbetweenmainandsecondaryreactionwasestimatedalmost100timesInthesemi—batchsteady-stateoperatingmode，theeliminationofmasstransferresistance(includinggas—liquidinterface，liquid—solidinterfaceandsolidinterior)wasvalidated，andtheeffectofdifferentoperatingc