探究甲酸分解pdac催化剂的制备与应用研究

《探究甲酸分解pdac催化剂的制备与应用研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、合肥工业大学硕士学位论文甲酸分解Pd/AC催化剂的制备与应用研究姓名：方向红申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：崔鹏20090401甲酸分解Pd／AC催化剂的制备与应用研究摘要采用浸渍．甲醛还原法制备应用于甲酸分解的Pd／AC催化剂，考察了活性炭载体改性对催化剂催化活性的影响，对催化剂的制备条件和甲酸分解反应条件进行了优化，并初步探讨了甲酸分解机理和动力学模型。研究了不同酸、碱、盐对活性炭载体的改性。研究发现，采用不同改性方法所制备的催化剂活性大小顺序依次为：碱>盐>酸。弱碱修饰的催化剂优于强碱修饰的催化剂。Na2C03溶液改性活性炭制备的催化剂对甲酸催化分解活性最佳

2、，甲酸分解率86．4％。研究了Pd／AC催化剂的制备条件。获得的优化制备条件为：5ml质量浓度为l％的Na2C03改性剂浸渍lg活性炭载体24h，抽滤后置于烘箱中烘干制成改性载体，将一定量的改性活性炭放在PdCl2溶液中浸渍时间为5min，用甲醛进行还原，金属钯与甲醛摩尔比为1：O．8，制备温度70℃，氮气中400℃焙烧3h。在振荡速度200r．p．m下，采用80～100目的催化剂反应消除内外扩散的影响的情况下，优化了Pd／AC催化剂催化分解甲酸条件为：随着催化剂用量的增加，反应温度的升高，反应时间的延长，催化剂对甲酸的分解率逐渐增大，反应110min后基本不再变化。研究了

3、反应温度80"C条件下Pd／AC催化分解甲酸的经验速率方程，在50～90℃温度范围内Pd／AC催化甲酸分解的表观活化能为39．2kJ·mol～。热力学研究结果表明，反应条件下甲酸的分解反应为自发过程。甲酸催化分解反应在70～90℃下进行时，反应时间20min以内时，C02／CO摩尔比基本不变，且C02／CO的摩尔比相似；反应时间超过20min后，反应产物中C02／CO的摩尔比不断增大，低浓度下甲酸更易于分解生成C02。关键词：甲酸；Pd／AC；催化剂；催化反应；机理nStudyonthepreparationandapplicationofPd／ACcatalystford

4、ecompositionofformicacidsolutionAbstractPd／ActiveCarbon(Pd／AC)catalystswerepreparedbydipping—reducingmethods，andtheeffectofthemodificationoftheactivatedcarbononthedecompositionofformicacidsolutionWaSstudied．Thepreparationconditionofthecatalystsandreactionconditionsforformicaciddecompositio

5、nwasoptimized，andthedecompositionreactionkineticsandmechanismofformicacidsolutionwereinvestigated．Basedontheexperimentdatatheessentialinvestigationresultsweresummarizedasfollows．Theeffectofthemodifier(acid，alkali，salt)onthecarrierwasinvestigated．Itisfoundthatamongthesemodifiers，alkaliisthe

6、bestmodifier,andtheorderoftheperformanceofthecatalystsisasfollowsfromgreatertolower,Alkali，salt，acid．ThecatalystwhichismodifiedbyweakbaseWasmoreactivethanthatmodifiedbystrongbaseinalkalicatalystmodification．ThecatalystwhichismodifiedbyNa2C03showsthebestcatalyticactivity,andthedecomposition

7、rateofformicacidsolutioncanreachto864％．ThepreparationconditionsofPd／ACcatalystwereoptimized．Andtheoptimumconditionsareasfollows，thecarrierACWaspretreatedin1％Na2C03solution，thenimpregnatedinPdCl2solutionfor5minutes，andformicacidsolutionWasputintothesolutiontore