探究结构化催化剂载体涂层的制备、表征及应用研究

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1、独创性声明三823毛8‘工o√0glt本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：枷辫J伽fo年易月砂日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解我校有关保留、使用学位论文的规定，即：我校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅。本人授权武汉工程大学研究生处可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检

2、索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密o，在——年解密后适用本授权书。本论文属于／不保密砀。(请在以上方框内打“√”)．学位论文作者签名：物锛指导教师签名：移、、歹久砂z汐年b月≯日4沙I。年∥月y日AThesisSubmittedinFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringStudyonPreperation，CharacterizationandApplicationofStructuredCatalystSupportsMajor：ChemicalTechnologyCa

3、ndidate：YangPingSupervisor：ProfessorLiuShaowenWuhanInstituteofTechnologyWuhan，Hubei430074，P．R．ChinaMay，2010㈣5Ⅲ6㈣8㈣7．川9舢7川1ⅢY摘要近年来，化工过程正向着紧凑、安全、高效和环境友好的可持续方向发展。通过不断发展的化学工程新技术和新设备，实现化工过程强化，相应对催化反应过程也提出了强化的要求。目前，结构化催化剂反应器以其催化床层压降低，传热传质性能好，催化剂利用效率高，放大效应小等优点逐渐引起催化剂研究者的注意。本文提出悬浮液涂层法在堇青石结构化载体上涂覆高比表面积的

4、丫．A1203，研究其制备过程、结构与性能规律，从而增大结构化载体比表面积，提高反应效率和选择性。以催化加氢合成间一苯二胺作为模型反应，研究在上述载体上催化剂的制备一结构一性能关系，对结构化载体进行活性评价。采用悬浮液涂层法在堇青石结构化基体表面涂覆多孔丫．A1203制备结构化载体。考察了涂覆时间、悬浮液固含量、悬浮液固体颗粒尺寸、涂层预干燥方式以及焙烧温度等因素对涂层性能的影响，并通过BET、SEM、DTA和超声波振动等手段对制备的结构化载体进行表征。结果表明，随着涂覆时间与悬浮液浓度的增加，相应结构化载体的涂层量和比表面积增加，并且结构化载体的比表面积随着悬浮液固体颗粒尺寸的减小

5、而增大；涂层表面质量与涂覆时间、悬浮液固体颗粒尺寸、涂层预干燥方式以及焙烧温度密切相关；悬浮液涂层法制备的结构化载体具有较均匀的孔径分布，其孔径主要集中在lO～30nm之间。最佳的工艺条件为悬浮液固含量为25％，丫．A1203颗粒尺寸在5gin以下，载体每次浸涂2min，采用室温下旋转干燥24h，800℃焙烧时制备的结构化载体涂层的比表面积大，结构性能良好。本文还考察了结构化催化反应器中加氢反应温度、压力、气液流量和原料配比等因素对间．二硝基苯加氢反应的影响。并对结构化载体涂层进行了性能评价。结果表明，比表面积大、表面均匀、涂层稳定性好的载体涂层上负载镍进行加氢反应，间一二硝基苯的转

6、化率较高。关键词：堇青石，Y．A1203，结构化催化剂，间一苯二胺，催化加氢武汉l：程人学顸上学位论文IIABSTRACTRecently,chemicalprocessissustainabilitydevelopedtowardcompactly,safely,efficientlyandenvironmentalfriendly．Itisproposedtostrengthencatalyticprocessthroughthedevelopmentofnewtechnologiesinchemicalengineeringandnewequipmenttoenhancethe

7、chemicalprocess．Atpresent，thestructuredcatalystsupportsofferplentyofadvantagesovertraditionalcatalystsupportsandnowbecomethemostattractiveinstallationsinindustrialcatalysisprocess，owingtoitslowbedpressure，wellheatandmasstransferpe