探究甲酸分解镍基复合催化剂的制备与性能研究

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1、合肥工业大学硕士学位论文甲酸分解镍基复合催化剂的制备与性能研究姓名：李冬丽申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：崔鹏20090401甲酸分解镍基复合催化剂的制备与性能研究摘要论文针对合成革工业普遍存在的N．N，二甲基甲酰胺(DMF)分解产生甲酸，影响产品质量等的生产难题，依据低浓度甲酸催化分解的原理，设计并制备甲酸分解镍基复合催化剂，并对其进行应用性能研究。论文采用沉淀法，以Ni(N03)2-6H20为主盐，以乙醇．水溶液为溶剂，制备Ni基催化剂，在外加超声场的作用下合成纳米NiO。通过添加柠檬酸对NiO进行改性，制得对甲酸具有较好催化活性的Ni／NiO催化剂。并在此基础上

2、进行金属氧化物掺杂，制备出以NiO为基体的多元复合催化剂。采用甲酸催化分解为表征手段，在制备过程中逐步优化各催化剂的制备条件，并对甲酸催化分解的路径及动力学进行初步分析。通过比较各种优化条件下制备的NiO、Ni／NiO和镍锌催化剂对甲酸的催化分解性能，筛选出分解甲酸最适宜的镍锌催化剂。与NiO和Ni／NiO催化剂相比，按镍锌摩尔比1：1．5复合，60℃反加沉淀，60℃老化4h，500℃N2中焙烧3h制得的Ni／NiO／ZnO催化剂，对初始浓度为0．05mol·L。的甲酸水溶液的催化活性最优。在温度90℃下催化反应1h，用量为1．8g，L‘1的镍锌催化剂可将初始浓度为0．05mo

3、l·L。1的甲酸溶液完全分解，且该反应条件下甲酸发生脱氢反应，反应级数为0级，Ea=16．68kJ·tool一。在甲酸与DMF共存的体系中，用量为1．8g·L。的镍锌催化剂在150℃下反应60min，可使甲酸分解率达96％，甲酸同时发生脱氢和脱水反应，甲酸脱氢反应的级数为0．43级，反应活化能Ea--45．87kJ·tool～；甲酸脱水反应的级数为0．47级，反应活化能Ea--77．27kJ．mol～。论文研制的镍基复合催化剂紧贴实际工艺，具有对甲酸催化分解活性高、工艺简单，原料价格便宜，应用效果良好等特点。关键词：甲酸，NiO，ZnO，催化分解，分解机理，反应动力学Study

4、onPreparationandCharacteristionofNickel—-basedCompositeCatalystsforFormicAcidDecompositionABSTRACTInthiswork，aseriesofnickel．basedcompositecatalystsforformicaciddecompositionweredesignedandprepared，characterizedandtested．TheresearchaimedateliminatingformicacidresultedfromN，N．dimethylformamid

5、e(DMF)hydrolysisinleatherindustry,focusingontheprincipleofcatalyticdecompositionoflowconcentrationformicacid．Precipitationwasemployedtopreparednickel—basedcatalystsusingNi(N03)2‘6H20asmainsaltandethan01．watermixtureassolvent．Nano．sizeNiOwaspreparedwithultrasonicintroduction．ThenNiOwasmodifie

6、dbyaddingcitricacidtOobtainNi／NiOcompositecatalystwithgoodcatalyticactivity．Baseduponthoseresults，compositeNiO／ZnOcatalystswerepreparedbydopingmetaloxide．Usingformicacidcatalyticdecompositionasacharacterizationmethod，thecatalystpreparingconditionswereoptimizedstepbystep．Inaddition，thereactio

7、nroutesandkineticsoftheformicacidcatalyticdecompositionwereprimarilyinvestigated．AftercomparingthecatalyticactivityofNiO，Ni／NiOandNi／NiO／ZnOcatalystsatrespectivelyoptimizedpreparationconditions，Ni／NiO／ZnOcatalystwaschosenastheoptimizedcatalystforfo