Sn(Te，Se)基材料的化学法合成及其热电性能研究.pdf

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1、硕士学位论文Sn(Te,Se)基材料的化学法合成及其热电性能研究RESEARCHONCHEMICALSYNTHESISANDTHERMOELECTRICPROPERITESOFSn(Te,Se)BASEDMATERIALS李孝芳哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TM914.4学校代号：10213国际图书分类号：544.6密级：公开工学硕士学位论文Sn(Te,Se)基材料的化学法合成及其热电性能研究硕士研究生:李孝芳导师:张倩教授申请学位:工学硕士学科:材料物理与化学所在单位:深圳研究生院答辩日期:2018年6月授予学位单位:哈尔滨工业大学ClassifiedInd

2、ex:TM914.4U.D.C.:544.6DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringRESEARCHONCHEMICALSYNTHESISANDTHERMOELECTRICPROPERITESOFSn(Te,Se)BASEDMATERIALSCandidate：LiXiaofangSupervisor：Prof.ZhangQianAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：MaterialsPhysicsandChemistryAffiliation：Shenzh

3、enGraduateSchoolDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要热电材料是一种能直接将热能转化为电能的半导体功能材料，对于解决目前环境污染严重及能源危机具有重要的意义。Sn(Te,Se)基化合物是一类IV-VI族无铅半导体，被认为是一种绿色环保的热电材料，具有广泛的应用前景。本文采用化学合成、还原退火及放电等离子烧结（SPS）的工艺制备了SnTe、SnSe和n型Bi掺杂Sn1-xBixSe，分别研究其物相组成、微观

4、形貌、基本物性及热电性能。取得以下主要成果：设计了不同化学合成方法制备SnTe材料，确定以SnCl2和Te粉为原料，NaBH4为还原剂，NaOH为pH调节剂，乙二胺为稳定剂的湿化学法，所制得的SnTe粉末物相最纯，但是团聚严重。通过退火及SPS，能够有效提高块体的热电性能，室温时最大电导率达到~6.2105Sm-1，873K时最大功率因子~1.6μWcm-1K-2，最低热导率~1.8Wm-1K-1，最大ZT值在873K时达到~0.75，相比于传统熔炼法提高近一倍。探究了不同稳定剂对SnSe合成的影响，确定以乙二胺和柠檬酸作为稳定剂，均可获得单相SnSe纳米片，并制备出各向

5、异性明显的多晶SnSe块体。在此基础上对以乙二胺为稳定剂的方案进行了反应时间的调节，确定2h为最佳反应时间。对块体进行不同方向热电性能测试，其中垂直于压力方向的最大功率因子在475K时达到~4.8Wcm-1K-2，平行于压力方向的最低热导率在773K时为~0.2Wm-1K-1。最终得到垂直于压力方向与平行于压力方向的最大ZT值分别为0.6和0.73（773K），平均ZT值分别为0.26和0.3（300K-773K）。利用不同方法制备了Bi掺杂Sn1-xBixSe（x=0,0.01,0.02,0.03,0.04,0.05,0.10）材料，发现只有以乙二胺为稳定剂才能够获得全

6、温度范围内稳定的n型材料，晶体内包含板条状结构、小角晶界、位错以及纳米沉淀相等一系列特殊微观结构。对其掺杂机理进行分析，认为该过程主要分为液相中Bi的附着以及烧结过程高温高压下Bi的扩散作用。对其热电性能进行分析，确定最佳掺杂量为x=0.03，此时获得最大功率因子~0.44Wcm-1K-2。探索不同掺杂源对SnSe基材料热电性能的影响，发现以BiCl3和单质Bi作为掺杂源，均无法获得高温下稳定的n型材料，确定2-乙基己酸铋为最佳掺杂源。关键词：热电材料；SnTe；SnSe；纳米结构-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractThermoelectricmateri

7、alsaresemiconductingfunctionalmaterials,whichcanconvertheatenergydirectlyintoelectricityorreversely.Itisofgreatsignificancetosolvethecurrentproblemsonenvironmentalpollutionandenergycrisis.Sn(Te,Se)-basedcompoundsareaclassofIV-VIlead-freesemiconductorswhicharec