多孔氮化硼的制备、表征、化学活化及其环境能源领域应用的研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学博士学位论文多孔氮化硼的制备、表征、化学活化及其环境能源领域应用的研究论文作者：李杰学生类别：全日制学科门类：工学学科专业：材料科学与工程指导教师：唐成春职称：教授DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheDoctorDegreeofMaterialsPhysicsandChemistrySYNTHESIS,CHARACTERIZATIONANDACTIVATIONOFPOROUSBORONNITRIDEANDTHEIRAPPLICATIONSINENVI

2、RONMENTANDENERGYFIELDSbyLiJieSupervisor:ProfessorTangChengchunMay2016原创性声明关于学位论文版权使用授权的说明本人完全了解河北工业大学关于收集、保存、使用学位论文的以下规定：学校有权采用影印、缩印、扫描、数字化或其它手段保存论文；学校有权提供本学位论文全文或者部分内容的阅览服务；学校有权将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索、交流；学校有权向国家有关部门或者机构送交论文的复印件和电子版。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：日期：导师签名：日期：摘要活性多孔氮化硼因具

3、有无毒、轻质、抗氧化、耐酸耐碱、高比表面积以及大的孔体积等优良的物理化学性能，使其在新能源和环境治理领域具有广阔的应用前景。本论文成功地合成了多孔氮化硼，并分析了其制备与活化机理；首次提出了活性多孔氮化硼基混合过滤吸附膜的制备方法；研究了NaOH负载三维多孔氮化硼的制备过程。并在此基础上，评估了多孔氮化硼材料的环境处理与储氢能力。本论文研究的主要内容如下：（1）以H3BO3和C3N6H6为初始反应原料，采用高温裂解化学“鼓泡”法制备出比表面积和孔体积分别为1687m2/g和0.99m3/g的多孔氮化硼。研究了裂解温度和反应物配比对制备多孔氮化硼反应的影响规律，并探

4、明了合成机理。所得多孔氮化硼在常温和3MPa下储氢量高达5.6wt%。此外，研究了多孔氮化硼对水溶液中甲基橙的吸附行为，并系统分析了溶液的温度、吸附时间以及pH值等因素对多孔氮化硼吸附能力的影响。（2）采用原位化学活化法制备了比表面积和孔体积分别高达2078m2/g和1.66cm3/g的带状活性多孔氮化硼。探明了原位化学活化工艺过程对活性多孔氮化硼的孔道结构和物理化学特征的影响以及化学活化机理。带状活性多孔氮化硼对水溶液中的金属阳离子和有机污染物以及空气中挥发性有机污染物具有优良的吸附能力，其吸附量远高于活性炭，特别是对Cr3+、四环素和苯蒸气的吸附量分别高达35

5、2、300和762.5mg/g。（3）以多孔氮化硼纤维为反应前驱体，混合酸为活化剂，采用强酸辅助化学活化法制备出活性多孔氮化硼纤维。研究了化学活化工艺对多孔氮化硼的组成成分、微观形貌和表面物理化学特性等的影响规律以及化学活化机理。化学活化使得多孔氮化硼纤维对水溶液中亚甲基蓝的吸附容量由活化前的243.2mg/g增加到392.2mg/g，并且所得产物具有优良的再生能力，即经过15次循环后，其移除效率仅损失6%。此外，系统分析了纤维状活性多孔氮化硼的用量、pH值及吸附时间等因素对吸附能力的影响。（4）结合活性多孔氮化硼优良的吸附能力和纤维素高的机械强度及柔韧性，采用真

6、空抽滤法制备了活性多孔氮化硼基混合过滤吸附膜。系统研究了活性多孔氮化硼和纤维素的不同质量比对混合膜的机械强度、表面物理化学性质以及过滤吸附能力的影响规律。所得混合膜不仅具有足够的机械强度和柔韧性，而且对水溶液中亚甲基蓝和Pb2+展现出优良的过滤吸附能力和速率，其移除能力是等质量活性炭过滤柱的20倍。此外，分析了污水溶液的流速、污染物的种类和浓度等因素对混合膜的过滤吸附能力I和速率的影响。（5）通过离子热合成法和浸渍法成功地制备出比表面积和孔体积分别为363.5m2/g和1.07cm3/g的NaOH负载的三维多孔氮化硼。系统研究了NaOH溶液的浓度、温度和浸渍时间等

7、因素对NaOH负载的三维多孔氮化硼移除混合气中甲醛气体能力的影响，并探讨其移除甲醛气体的作用机制以及再生机理。NaOH负载的三维多孔氮化硼对甲醛气体表现出优良的移除能力和再生能力，在常温下单位质量移除量高达380mg/g，并且经过15次循环后，移除效率仍保持90.5%。关键字：多孔氮化硼；化学活化；过滤膜；三维多孔结构；吸附；储氢；环境治理IIABSTRACTActivatedporousboronnitrideexhibitsuniquephysicalandchemicalpropertiesincludingnon-toxicity,lowdensity,o

8、xidat