MOFs衍生的多孔碳复合材料的合成及催化性能

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1、分类号：单位代码：10140密级：公开学号：4031541822硕士学位论文中文题目：MOFs衍生的多孔碳复合材料的合成及催化性能TheSynthesisandCatalyticPropertiesofMOFs-Derived英文题目：PorousCarbonCompositeMaterials论文作者：张洪威指导教师：韩正波教授专业：化学工程完成时间：二〇一八年五月申请辽宁大学硕士学位论文MOFs衍生的多孔碳复合材料的合成及催化性能TheSynthesisandCatalyticPropertiesofMOFs-DerivedPorousCarbonComposite

2、Materials作者：张洪威指导教师：韩正波教授专业：化学工程答辩日期：2018年5月30日二○一八年五月·中国辽宁摘要摘要金属有机骨架材料（MOFs）是金属离子或簇为节点与有机配体所形成的晶态材料。具有比表面积大、孔隙率高且孔径可调控等特点。近年来，MOFs作为前驱体热解制备金属/金属氧化物和多孔碳复合材料受到研究者的关注。本论文采用两种MOFs为前驱体制备出两个系列Co/Co3O4@多孔碳复合材料及Co/Ni@多孔碳复合材料。考察了热解温度对其结构的影响。研究了所制备的材料作为催化剂对对硝基苯酚的加氢还原活性。第一章，简要介绍了多孔碳基复合材料的研究现状，以及在催

3、化对硝基苯酚还原方面的应用。第二章，采用1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H3BTB)、4,4'-联吡啶和钴盐，在溶剂热条件下合成出Co6(btb)4(4,4'-bipy)344(DMA)(Co-MOF-1)。以该MOF为前驱体，在氩气保护采用不同温度(600oC,700oC,800oC,900oC)热解，得到系列Co/Co3O4@氮掺杂多孔碳复合材料。对以上所制备材料的粉末X-射线衍射、透射电子显微镜、气体吸附、X-射线光电子能谱等进行了表征。此外，研究了该类材料作为催化剂催化NaBH4还原对硝基苯酚的性能，并对其催化效果进行讨论。第三章，采用5,5',5''-(1

4、,3,5-三嗪-2,4,6-三氨基)三间苯二甲酸（H6TATAT）为有机配体，在溶剂热条件下合成出系列MOFs材料：[(CH3)2NH2]6[Co(H2O)6]3{Co6(6-TATAT)4(H2O)12}(Co-MOF-2)和[(CH3)2NH2]6[Ni(H2O)6]3{Ni6(6-TATAT)4(H2O)12}(Ni-MOF-2)以及同构的含Co、Ni比例为1:1的MOF（CoNi-MOF-2）。以上述三种MOFs为前驱体，通过800oC高温热解，得到一系列负载不同金属纳米粒子的氮掺杂多孔碳材料。采用粉末X-射线衍射、扫描电子显微镜、拉曼光谱等对所合成的材料进

5、行了表征。研究了三个负载不同金属纳米粒子的氮掺杂多孔碳材料对对-硝基苯酚的还原性能，并对其催化效果进行讨论。第四章，是结论部分，本论文选取了两种合适的MOFs作为模板，成功合成了系列氮掺杂多孔碳基复合材料。其中，以Co-MOF-1为前驱体，在800oC条件下热解得到的Co/Co3O4@C800具有均匀分散的Co/Co3O4纳米粒子、大的比表面积，在对硝基苯酚还原中展现出最佳的催化性能。以MOF-2为模板热解得到负载不同金属纳米粒子的多孔碳复合材料，其中，Co@C800在对硝基苯酚还原中展现出最佳的催化性能。在循环实验中，两种催化剂均表现出良好的稳定性。I关键词:多孔碳复

6、合材料，金属有机骨架材料，热解，对硝基苯酚还原IIABSTRACTABSTRACTMetal-OrganicFrameworks(MOFs)arecompoundsconsistingofmetalionsorclusterscoordinatedtoorganicligandstoformporouscrystallinematerials,whichfeaturelargesurfacearea,highporosityandadjustableporesize.Recently,preparationofmetal/metaloxideandporouscarbo

7、ncompositematerialsbypyrolysisofprecursorsofMOFshasattractedmuchattentionofresearchers.Inthispaper,twoseriesofnanocompositeswerepreparedbyusingdifferentMOFsasprecursors.TheInfluenceofthepyrolysistemperatureonmorphology,porestructureandcatalyticperformancewerealsostudied.I